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有序介孔碳(OMC)和碳纳米管(CNTs)以其独特的结构和优良的力学、电学及电化学等性质,在物理、化学和材料科学等许多领域都有广阔的应用前景。本论文用不同方法制备了一系列OMC及CNTs复合膜电极,并将它们应用于生物传感和电催化领域,取得了一些有价值的研究成果。主要研究工作如下:
(1)以Nafion为粘合剂,研制了OMC/Nafion复合膜修饰电极。用X射线衍射表征了OMC的Ia3d对称介孔结构,并用透射电子显微镜对其微观结构进行观察。用微分脉冲伏安法对多巴胺(DA)、抗坏血酸(AA)和尿酸(UA)进行了测定,结果表明OMC对三种分子的氧化反应具有优良催化活性,使其氧化电位分开,超电势降低,电流响应增大。同时,该OMC/Nafion复合膜电极对DA、AA和UA的检测限分别为0.5,20和4.0μM。
(2)通过自组装的方法,研发了新型OMC/C18H37SH自组装单分子层(SAM)修饰金电极(AuE),并用原子力显微镜观察了硫醇SAM和OMC/SAM的微观形貌,用X光电子能谱法分析了修饰电极的表面元素。循环伏安结果表明OMC/SAM电极能有效恢复AuE表面与Fe(CN)63-/4-电对间的异相电子传递。交流阻抗及循环伏安数据表明,OMC/SAM电极对电子传递的恢复很可能是由活泼电子跃迁引起的。同时该电极还具有界面电容小、对H2O2催化活性高的特点。
(3)利用自组装法将十二烷基硫酸钠(SDS)吸附在多壁碳纳米管(MWCNTs)上,成功构建了SDS/MWCNTs修饰电极。用扫描电子显微镜观察了MWCNTs的微观形貌,用X光电子能谱法分析了修饰电极的表面元素。交流阻抗结果表明,修饰电极的电荷转移阻抗Rct随SDS浸泡时间增加而增大。还研究了在不同外加频率下,修饰电极比电容Cm与时间的关系。根据交流阻抗数据求得SDS层厚度d为1.23 nm。循环伏安数据说明DA在SDS修饰电极上的响应比裸MWCNTs电极增加了约5倍。微分脉冲伏安实验表明,该电极在高浓度AA共存时能选择性检测DA,DA浓度在20μM~0.20 mM范围内与电流响应呈良好线性关系,灵敏度为0.148μA.μM-1。