【摘 要】
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近年来,随着电动汽车的快速发展,高效、可持续、具有经济效益的锂离子电池已经成为电池行业发展的最终目标。虽然Co在正极材料中的比例已经大大降低,但由于电动汽车市场对电池的扩张性需求,它仍被大量使用。由于Co是地球上的一种稀缺元素,开采和提炼一直存在伦理和政治困境,这给电池行业所设想的低成本和可持续的目标构成了重大挑战,因此迫切需要开发钴含量较低的正极材料。与NCM和NCA相比,富镍无钴正极材料LiN
【基金项目】
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广东省科技计划项目（2017B0101190022）; 广州市科技计划项目（201704030031）; 广州市科技计划项目（201803030015）; 佛山市科技计划项目（1920001001421）
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近年来,随着电动汽车的快速发展,高效、可持续、具有经济效益的锂离子电池已经成为电池行业发展的最终目标。虽然Co在正极材料中的比例已经大大降低,但由于电动汽车市场对电池的扩张性需求,它仍被大量使用。由于Co是地球上的一种稀缺元素,开采和提炼一直存在伦理和政治困境,这给电池行业所设想的低成本和可持续的目标构成了重大挑战,因此迫切需要开发钴含量较低的正极材料。与NCM和NCA相比,富镍无钴正极材料LiNi0.8Fe0.1Al0.1O2（NFA）因为消除钴,具有较低成本和优异的电化学性能,是锂离子电池子正极材料的最佳候材料。因此本研究论文以LiNi0.8Fe0.1Al0.1O2为研究对象,通过优化合成工艺、改性研究提高NFA正极材料的性能。对制备的NFA正极材料进行形貌、结构以及电化学性能等的表征和分析,为低成本新型富镍无钴正极材料的发展提供基础数据。（1）采用溶胶凝胶法制备出NFA正极材料,并研究了合成工艺（pH值、预煅烧温度、煅烧温度、煅烧时间、配锂量）对合成NFA形貌、结构及电化学性能的影响。结果表明,NFA颗粒是由初级粒子紧密堆积形成的不规则次级粒子,材料的晶体结构生长良好,元素分布均匀,I（003）/I（104）峰比值为1.67,具备良好的结晶度。优化工艺制备的NFA正极材料在电压窗口3～4.5 V,0.05 C下的首次放电比容量为159.4 m Ahg-1,首次库伦效率为79.7%;在0.1 C下,循环50圈后的容量保持率为65.1%。（2）为提高NFA正极材料充放电过程的循环寿命,对NFA进行Mg2+掺杂改性研究。Mg2+半径（0.71（?））与Li+半径（0.73（?））相似,Mg2+可以占据富镍层状正极材料锂位点,在充放电过程中Mg2+的恒定价态,显示出非常稳定的支柱作用。通过分析不同Mg2+掺杂量对NFA正极材料形貌、结构和电化学性能的影响规律,阐明Mg2+掺杂提高NFA结构稳定性的影响机制。研究结果表明,Mg2+掺杂增加NFA正极材料Li+脱出和嵌入过程的结构稳定性,显著提高材料的循环寿命;在0.1 C下,Mg2+掺杂量为0.01 wt%的样品循环50圈后的容量保持率为74.15%。（3）在确定Mg2+的最佳掺杂量的条件下,探究不同Mg2+和F-共掺杂量对NFA正极材料的形貌、结构和电化学性能的影响,实现Mg2+和F-共掺杂协同提高NFA正极材料的电化学性能。研究结果表明,Mg2+和F-均匀的分散在材料表面,少量的Mg2+和F-不改变材料的层状结构;其中,Mg2+和F-共掺杂样品展现出最好的电化学性能,在0.05 C下的首次放电比容量和首次库伦效率分别为170.0 m Ahg-1和88.1%;在0.1 C下循环50圈后的比容量和容量保持率分别为130.5 m Ahg-1和80.6%。与原始NFA正极材料相比,Mg2+和F-显著提高材料的电化学性能。
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