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化石燃料对环境的负面影响使得它的可用性正在下降,人类对可再生能源的需求正在上升。氢能形式的化学燃料具有高能量密度,是一种无碳燃料和可再生能源,可消除污染并克服能源危机。受自然光合作用的启发,人造光合作用产生氢能在物理、材料科学和化学领域引起了极大的兴趣,基于无机半导体光催化剂的太阳能水分解代表了生产可再生燃料的清洁、低成本方法。目前,各种半导体已经被开发出来,但由于一些固有的限制,如能量带隙、载体寿命、电子空穴复合、半导体/电解质界面之间的表面动力学反应、扩散距离和半导体的稳定性,太阳能对分解氢的总体效率仍然很低。因此,目前面临的挑战是开发一种新型的低成本半导体光催化结构,以改善由阳光驱动的光电化水分解应用。本研究的主要目的是开发低维半导体纳米异质结结构。它提高光电化学分解水的性能的原理由许多因素构成:如增加光催化剂的活性表面、催化剂与敏化量子点的耦合、表面动力学反应、正负电荷的分离以降低电子空穴复合、以及具有高迁移率的电荷输运。 本论文将重点研究最具前景的合成光催化3D结构的方法,以实现高效光电化水分解和能量转换。主要工作如下: (1)首先在含氟的氧化锡(FTO)上合成了三维的ZnO纳米花,它具有大比表面积,用于光吸收和电荷输运。此外,ZnTiO3纳米颗粒的保护层被引入到ZnO纳米花的表面,形成能带耦合异质结,以提高宽波带光吸收、电子-空穴对的分离、高电荷迁移率、和使电荷转移过程中的电子空穴复合最小化。与单平面、纳米线、纳米棒、纳米片和纳米树等1-3维表面形态相比,纳米花三维结构的电化学活性面面积更大,是迄今为止光电化水分解的最佳结构选择。组合氧化膜的物理特性与在三维结构表面上有光量子化效应的量子点相结合,提高了光电化学转换性能。更重要的是,量子点的和导电衬底的能量耦合,为光激发载体的快速收集提供了极好的途径,提高了可见光照射下的吸收效率,降低了电子-空穴复合率。这种新型的光阳极在光电化和水分解反应中得到了很好的应用,在AM1.5G光照条件下的最大光电流密度高达9.41mA/cm2。比商业用TiO2基纳米粉提高了23倍。 (2)通过简便的水热法合成了具有活性边缘位置和高导电性的MoS23D纳米片。这种合成策略在设计上是非常独特的,并且具有高的光电化学分解水效率。将Au纳米粒子和纳米棒等不同形状的金纳米结构修饰在MoS2纳米片表面,以检测光电化学水分解。通过在FTO基底上旋涂合成的金修饰MoS2杂化光电阳极,在可见-红外光区域有效地增强了光电化学水氧化的效率,其平均光电阻分别比不用Au的MoS2光电阳极减少了1倍(纳米棒)和3倍(纳米颗粒);在系统偏置大于0.7伏时,其光电流更是以指数增加。Au-MoS2金属-半导体界面对研究表面等离子体激子相互作用和电荷转移机制具有重要意义。这种独特的混合纳米结构的合理设计解释了等离激元有效收集用于太阳能燃料生成的紫外-可见-红外光,同时使得半导体3D结构的非活性面变为活性面。以增强的光电化学水分解。从而为等离子体金属/半导体异质结构的应用提供新的途径。