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本文目的是研制分子筛负载多金属加氢催化剂及其在IPN催化加氢制备MXDA的体系中的应用,研究影响反应速度的因素和副反应机理,为工业固定床规模生产MXDA提供研究基础。 重点研究了以HZSM-5为载体,氨络合浸渍法制备多金属催化剂的最佳工艺。催化剂制备与评价结果表明:金属负载存在阈值,多金属之间的协同作用对二元、三元都有同样的规律。表现在Ni为主催化剂,Co的引入提高了催化剂的选择性,Cu的引入提高了催化剂的活性。研究了Ni-Co、Ni-Cu二元金属组分含量与MXDA收率以及反应时间的关系。并根据多金属组分阈值含量制备了最优的三元催化剂(Ni30.4%+Co6.06%+Cu5.22%)/HZSM-5。评价结果表明该催化剂对IPN催化加氢制备MXDA的转化率达到100%,MXDA最终收率达到95.9%。催化剂使用4次后MXDA收率有下降,经过简单还原后能恢复活性。 研究了温度、溶剂、助剂对于MXDA收率和反应速率的影响。实验确定最佳温度110℃,采用苯胺为溶剂比采用乙醇/甲苯混合溶剂反应速率快。氨水共存的助剂降低了反应速率,但是抑制了副反应的发生,提高MXDA的收率。反应的最佳操作条件为:(Ni30.4%+Co6.06%+Cu5.22%)/HZSM-5催化剂,苯胺溶剂,25~28%氨水助剂,反应温度110℃,压力30Kg/cm~2。该反应条件下色谱反应收率95.9%。粗产物通过水/二甲苯体系萃取后减压蒸馏分离纯度达到99%。 反应副产物用MS定性分析表明:分子筛负载的多金属加氢催化剂与活性炭负载的多金属催化剂不同。分子筛负载的多金属加氢催化剂产生的副反应主要为MXDA的分子间脱氨缩合反应。