基于导电水凝胶的柔性超级电容器电极设计与性能研究

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为了满足柔性电子设备供电需求,人们设计了各种与之相匹配的柔性储能器件。柔性超级电容器因其功率密度高、充放电速度快、安全性能高、循环稳定性好等优势成为最有潜力的柔性储能器件之一。柔性电极材料的设计和开发是柔性超级电容器发展的关键环节。导电水凝胶天然的三维网络不但能储存大量的电解液,还能为电化学反应过程中的电荷转移和离子传输提供路径,是设计和构建柔性超级电容器电极的理想框架。但是,现有的导电水凝胶电极机械性能和电化学性能远没能达到常规刚性器件的水平,严重限制了其实际应用。本文围绕如何设计和制备兼具优异机械性能和电化学性能的导电水凝胶柔性电极展开研究,主要包括以下内容:(1)通过光引发聚合法和冻融循环法制备锰酸镧钙钛矿(LaMnO3)双网络水凝胶电极(LaMnO3-PAM/PVA)。双网络结构的水凝胶基体具有更好的机械性能,三维多孔形貌的LaMnO3颗粒在提供电化学容量的同时,还可作为增强相进一步提高水凝胶的机械强度。LaMnO3-PAM/PVA水凝胶电极具有1.81 MPa的拉伸强度和450%的断裂伸长率。1 Ag-1电流密度下比电容为392 F g-1,10 Ag-1大电流密度下经过10000次充放电循环后,容量保持率为90%,库伦效率接近100%。(2)通过冻融循环法和原位氧化法制备三元多维结构水凝胶电极(MXene/PPy-PVA)。其中相互连接的一维聚吡咯(1D PPy)纤维作为“桥”将二维MXene(2D MXene)片连接到三维聚乙烯醇(3D PVA)水凝胶基体中,获得了具有优异电化学性能和机械性能的水凝胶电极。MXene/PPy-PVA水凝胶电极的最大拉伸强度为10.3 Mpa,断裂伸长率为380%。1 Ag-1电流密度下,比电容达614 F g-1;10 Ag-1电流密度下,充放电循环10000次后电容保持率为100%,库仑效率为99.6%。(3)一步法制备聚苯胺-聚乙烯醇/琼脂糖(PANI-PVA/Agarose)自愈合水凝胶电极。3-氨基苯硼酸盐酸盐(ABA)与苯胺单体(ANI)发生共聚,形成的动态硼酸酯键引发聚乙烯醇(PVA)凝胶化。此外,四硼酸钠(Na2B4O7)与PVA主链上的羟基继续形成硼酸酯键。同时,琼脂糖(Agarose)上的羟基与PVA链上的羟基形成可逆氢键。在动态硼酸酯键和氢键的协同作用下,PANI-PVA/Agarose水凝胶在受到物理损伤后,15 min内可以自愈合。愈合以后的PANI-PVA/Agarose水凝胶的拉伸强度为200 kPa,达到自愈合前的92.2%;1 mA cm-2电流密度下,比电容为1920.6 mF cm-2,达到自愈合前的95.3%。
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