基于碳点的单组件荧光传感阵列设计及其应用研究

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随着人们生活和生产水平的不断提高,对环境分析、医疗检测等方面的需求越来越大。人们的身体健康与生物体液中的许多成分息息相关,所以能够在复杂环境中区分有害物质或疾病标志物显得尤为重要。荧光传感器以其检测限低、技术简单、反应快速等优点获得了众多科学研究者极大的关注。碳点(carbon dots,CDs)具有许多独特的优势,包括成本低、制备工艺温和、生物相容性优异和光致发光可调,在分析检测、生物成像等领域正发挥着重要作用。传统荧光传感器迫切需要对分析物具有高特异性的受体,即“锁和钥匙”传感模式,使得它们几乎不可能同时识别不同的分析物。基于此,需要引入基于荧光传感阵列的“化学鼻/舌”策略。荧光传感阵列可以实现对多个目标的高通量测定和模式识别,还可以识别相似化学结构分析物之间的细微差异,在各个领域显示出巨大的潜力。但目前的传感器阵列仍然存在缺点,如合成材料复杂、制备多个传感元件困难以及缺乏在生物体液中的应用。因此,设计简单且高效的基于碳点的单组件荧光传感阵列具有非常重要的意义。本论文主要围绕基于碳点的单组件多功能荧光传感阵列,结合碳点本身的荧光性能,着力解决传感阵列所需材料多且传感元件复杂的问题。首先选择碳点超粒子的多个发射峰作为传感元件形成荧光传感器阵列,用于生物体液中多种金属离子的模式识别,再将碳点超粒子与铜离子结合构成另一传感阵列,实现了多种硫醇的分析鉴别;另外,利用铜离子对碳化聚合物点的荧光猝灭效果,设计了一种传感阵列用于生物体液中糖胺聚糖的区分检测。文章具体内容主要有以下三个部分:第一章绪论本章首先介绍了碳点这种材料,主要包括碳点的合成方法、光学性质及其在分析传感、生物成像、防伪等领域的应用。然后阐述了荧光传感器阵列的相关理论,着重讲述了其原理、数据处理方法和在分析检测方面的应用。最后分析了本论文的研究意义和主要内容。第二章基于碳点超粒子的荧光传感阵列设计及其对生物体液中金属离子的识别超粒子(SPs),如无机与有机成分的组装,在生化分析中取得了广泛的关注。本章我们开发了一种用于高通量检测生物液体中重金属离子的超粒子多功能荧光传感器阵列,它是一种由CDs和一种常见的卟啉(TCPP)组成的无机/有机混合SPs。在380 nm波长的激发下,形成的CDs/TCPP SPs有两个独立且明显分离的荧光发射峰(F470,F668)。随着金属离子的加入,三个传感器元件可以产生不同的荧光反应信号,通过主成分分析法(PCA)来进一步模式识别多种重金属离子。此外,硫醇很容易捕获Cu2+,能够使最初被Cu2+改变的CDs/TCPP荧光再次改变。因此,CDs/TCPP-Cu2+被进一步设计为传感器阵列,用于7种硫醇的模式识别,甚至用于半胱氨酸对映体的手性识别。这种新的策略避免了多种传感探针的复杂合成,为建立“化学鼻/舌”传感阵列提供了一种创新方法,这将有望产生更多的同源假设,以扩大其在更多生物传感领域的应用。第三章基于碳化聚合物点的新型单组件荧光传感阵列用于糖胺聚糖的检测碳化聚合物点(CPDs)是一种由有机聚合物链和碳核组成的新型荧光纳米材料,因其独特结构和优异性能广泛应用于药物传递、光催化、生物成像等领域。本章我们开发了一种由CPDs和Cu2+组成的单组件CPDs-Cu2+荧光传感阵列用于高通量检测生物液体中糖胺聚糖(GAGs)。通过一步水热法合成CPDs。Cu2+通过静电作用与CPDs聚集在一起,形成独特的CPDs-Cu2+传感阵列。随着GAGs的加入,三种传感器元件可以产生不同的荧光反应信号,通过主成分分析法(PCA)来进一步区分。CPDs-Cu2+传感阵列,不仅可以识别分析4种相似结构的GAGs,也可以区分检测不同浓度的同种GAGs和不同GAGs的混合样品。值得注意的是,使用提出的单组件传感阵列,生物体液中GAGs的识别也可以实现,验证了其应用潜力。这种新的策略避免了多种传感探针的复杂合成,拓宽了化学“鼻/舌”传感阵列的研究应用,为单组件多功能荧光传感平台的开发提供了可行性思路。
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