含铝复合金属氧化物宽光谱光催化剂的设计与应用

来源 :齐鲁工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiangyao366
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随着化学工业和制造业的发展,大量有机污染物不仅破坏了自然生态平衡,也危害了人类的身心健康,成为急需解决的一大难题。绝大多数单金属氧化物光催化降解有机染料因其较大的禁带宽度而只能吸收利用紫外光,这严重制约着金属氧化物光催化剂的应用发展,因此通过简单有效的物理化学方法制备复合金属氧化物光催化剂使其具备有优秀的宽光谱光催化活性已经势在必行。本文利用多种金属盐混合溶液与氢氧化钠/碳酸钠组成的碱液通过共沉淀法成功地合成出具有片状结构的各种类水滑石,通过高温煅烧制备出了一系列的相应复合金属氧化物,并利用XRD、SEM、FTIR、TEM、XPS、DRS等分析测试手段对制备的类水滑石和相应复合金属氧化物进行了结构、形貌、微细结构、表面化学和光学性质等进行了表征。其中根据煅烧温度的不同,所制备的复合金属氧化物可以作为吸附剂吸附去除有机污染物或作为光催化剂高效光催化降解目标污染物。  本研究主要内容包括:⑴锌铝水滑石和锌铜铝水滑石经500℃煅烧制备的 Zn/Al-LDO-500和Zn/Cu/Al-LDO-500作为低温煅烧复合金属氧化物对于高浓有机污染物具有很强的吸附效果,对低浓甲基橙能够实现瞬时吸附去除。而经800oC煅烧制备的Zn/Al-LDO-800和Zn/Cu/Al-LDO-800两种高温煅烧复合金属氧化物则可作为光催化剂高效催化降解有机染料。⑵通过共沉淀法合成的锌铜铝铒水滑石经800oC煅烧制备的Zn/Cu/Al/Er-LDO-800保留了水滑石的纳米片状结构,并形成了铒掺杂的ZnO-CuO-ZnAl2O4 n-p-n纳米异质结。其中铜的引入使该复合金属氧化物产生可见-近红外吸收,成为全谱光催化剂;而铒的掺杂则使 Zn/Cu/Al/Er-LDO-800形成中间能带,加强了对进红外光的吸收和对光生载流子的分离,这种掺杂稀土元素的作用是显而易见的。⑶利用所合成的锌铁水滑石和锌铁铜水滑石经800oC煅烧制备了具有全谱光-芬顿催化活性的ZnO/ZnFe2O4纳米异质结催化剂和ZnO/CuO/ ZnFe2O4纳米异质结催化剂。两者分别与 H2O2组成光-芬顿催化体系,表现出比各种金属氧化物和 ZnFe2O4强很多的紫外、可见和近红外光催化效果,尤其是氧化锌/氧化铜/铁酸铜纳米光催化剂,这表明铜元素的加入使得催化效果加强。在近红外光照射下催化降解有机污染物具有稳定持久性。⑷将全光谱反应光催化剂氧化银负载到石墨纤维上,进一步与纤维素纤维一起抄造成功能光催化纸。Ag2O@石墨纤维-纤维素纤维功能光催化纸不仅继承了氧化银的光催化效果,而且表现出了出众的杀菌抗菌作用。在室光照射条件下,氧化本身产生的超氧自由基和羟基自由基加强了氧化银自身游离出的银离子的杀菌作用,这使得该功能催化纸具有了光催化和杀菌的双重应用价值。
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