电化学氧化技术去除甲硝唑抗生素的研究

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甲硝唑是一种临床常用的硝基咪唑类抗生素,同时还常常被用作饲料添加剂。但是,其易溶于水,难生物降解,传统的污水处理方法难以将其去除,已造成多介质中的污染危害。20世纪60年代末以来,电化学高级氧化技术作为一种可有效处理多种难降解环境污染物的绿色技术备受关注,也为抗生素废水的处理提供了一个有效的处理方法。本文制备了Ti/SnO2-Sb-Ce电极,并研究该电极材料电化学降解甲硝唑的可行性,为甲硝唑污染物的去除提供一种新技术。  首先用浸渍-热分解法制备的Ti/SnO2-Sb-Ce电极和空白Ti/SnO2-Sb电极,利用了热场电子扫描显微镜(FE-SEM)、X射线能量散射光谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)和电化学工作站等检测手段对所制备的电极的微观形貌、元素组成、晶体结构和电化学性能进行了分析。结果表明:经稀土Ce改性后结构致密、多孔,晶粒细化,涂层完全覆盖了基体表面。掺杂Ce的电极伏安电量q、电极寿命分别是空白Ti/SnO2-Sb电极的4.6倍和3.3倍,Ce掺杂的Ti/SnO2-Sb电极表面稳定性和催化活性都明显提高。  其次研究了Ti/SnO2-Sb-Ce电极电催化氧化去除甲硝唑的可行性,并与Ti、Ti/SnO2-Sb电极的电解行为做了比较;探讨了电流密度、甲硝唑初始浓度、电解质硫酸钠浓度和pH值对电催化氧化甲硝唑去除率的影响,初步分析了中间产物并探讨了氧化机理。实验结果表明:在最佳实验条件下:电流密度4.8mA·cm-2、pH=5.6、电解质浓度0.2mol·L-1、甲硝唑初始浓度30mg·L-1,电解240min甲硝唑的去除率达到93.45%。不同电极材料对甲硝唑的氧化降解能力有明显差别,Ti/SnO2-Sb-Ce电极降解的效果最好,Ti/SnO2-Sb-Ce次之,Ti电极最差,去除率分别为88%,84%,71%。电催化氧化机理遵循·OH机理,是以直接氧化反应为主,有机物的降解倾向于电化学转化过程。  最后采取电化学氧化结合芬顿的电芬顿技术,目的是为了改善甲硝唑矿化程度小的问题,优化了Fe2+浓度、[H2O2]:[Fe2+]摩尔比、pH等工艺因素,比较了电氧化和电芬顿过程中可生化性、生物急性毒性等指标。结果发现,电芬顿法处理甲硝唑废水时,TOC去除率、生物急性毒性、BOD5/CODcr各个指标都有很大的改善,电氧化降解甲硝唑时影响则较弱,毒性甚至增强。因此,电芬顿技术在实际甲硝唑废水处理中可行性更大。
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