TiO2纳米管阵列的制备和改性及其光催化还原CO2性能的研究

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光催化转化CO2技术由于能够直接利用太阳能,并在常温常压下将CO2还原成甲醇、乙醇等可燃物;纳米管阵列,因其高度有序的管状阵列、多孔结构以及极大的比表面积而具有优异的光催化性能引起研究者高度关注。本文利用阳极氧化法在纯钛片基底上制备形貌可控的TiO2纳米管阵列(TNTA),光催化还原气相CO2,并利用气相色谱仪定量分析产物产量,分别研究了不同的催化剂制备工艺参数、不同的CO2体积流量、不同光源、不同光照强度等对光催化还原CO2的产物产量的影响。同时对TNTA催化层进行改性处理,通过SEM、TEM、XRD、XPS、UV-vis等检测方法表征催化剂的结构特征、元素组成、化学状态以及吸收光谱等,并对其光催化转化CO2产物产量的影响进行深入研究。本文主要研究内容及结果如下:(1)通过改变电解液的NH4F浓度、外加电压和煅烧处理温度等工艺参数以制备不同条件下的TNTA,并以365nm紫外光为激发光源测试样品的性能。实验结果表明:TNTA具有良好的晶型和多孔形貌,具有极大的比表面积和较好的光催化性能,CO2转化产物主要为甲醇;电解液中NH4F浓度最佳值为0.25M,外加电压最佳值为50V,煅烧温度最佳值为500℃;该条件下制备出的催化剂转化CO2的甲醇产量为138.23nmol/(cm2·h)。(2)通过热蒸汽法还原氧化石墨烯,并在TNTA表面修饰石墨烯(GO)制备出RGO-TNTA复合催化剂,分别研究了紫外光和可见光下不同氧化石墨烯浓度、不同光照强度和不同CO2体积流量下光催化还原CO2的产物产量。实验结果表明:不论是在紫外光下还是在可见光下,CO2转化产物主要为甲醇;RGO-TNTA在紫外光下和可见光下的光催化性能分别是未修饰的TNTA的1.26倍和2.22倍,最佳氧化石墨烯浓度分别为0.2mg/mL和0.3mg/mL,最佳CO2体积流量分别为20.5mL/min和25mL/min,最佳光强分别为36mW/cm2和80mW/cm2,甲醇产量最高可达272.16nmol/(cm2·h)和178.96nmol/(cm2·h)。
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