【摘 要】
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近年来,由于抗生素的滥用,其在水环境中被频繁检出并引起了细菌耐药性等环境问题,已经引起了广泛关注。如何有效去除此类污染物已成为水处理领域的热点和难点问题。常规的水处理方法很难有效去除水中抗生素,因此开发出可高效降解抗生素类废水的新技术具有重要意义。本论文选取第三代喹诺酮类药物环丙沙星（Ciprofloxacin,CIP）作为目标污染物,采用真空紫外活化过硫酸盐（VUV/PS）和紫外活化过硫酸盐（U
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近年来,由于抗生素的滥用,其在水环境中被频繁检出并引起了细菌耐药性等环境问题,已经引起了广泛关注。如何有效去除此类污染物已成为水处理领域的热点和难点问题。常规的水处理方法很难有效去除水中抗生素,因此开发出可高效降解抗生素类废水的新技术具有重要意义。本论文选取第三代喹诺酮类药物环丙沙星（Ciprofloxacin,CIP）作为目标污染物,采用真空紫外活化过硫酸盐（VUV/PS）和紫外活化过硫酸盐（UVC/PS）技术深度降解水中CIP,系统考察了两个体系反应机理,对比了UVC/PS和VUV/PS体系降解和矿化CIP的效能,检测了CIP的降解中间产物,提出了CIP在VUV/PS体系可能下的降解路径。得到如下结论:（1）UVC/PS和VUV/PS体系反应机理研究:分别构建PS、UVC、VUV、UVC/PS和VUV/PS五种体系,考察·OH的生成情况及过硫酸根阴离子分解情况。结果表明,各个体系中·OH的产生规律为PS＜UVC＜VUV＜UVC/PS＜VUV/PS,过硫酸根阴离子分解规律为PS＜UVC/PS＜VUV/PS。表明VUV/PS体系更有利于活性自由基的生成。在自由基淬灭实验中,向UVC/PS体系投加TBA和Me OH,CIP降解效率分别为原来的84.78%和75.25%;向VUV/PS体系投加TBA和Me OH,CIP降解效率分别为原来的80.32%和77.78%。综上,UVC/PS和VUV/PS体系存在两种主要自由基,分别为SO4·-和·OH,其中起主导作用的是SO4·-。（2）UVC/PS和VUV/PS体系降解和矿化CIP效能研究:考察了PS、UVC、VUV、UVC/PS和VUV/PS五种体系对CIP降解和矿化效能,发现遵循以下规律:PS＜UVC＜VUV＜UVC/PS＜VUV/PS,说明UVC/PS和VUV/PS体系能有效降解CIP。PS=3.0 m M时,UVC/PS和VUV/PS体系CIP降解和矿化规律均为UVC/PS＜VUV/PS,矿化率分别为43.2%和64.1%。分别对UVC/PS和VUV/PS体系的降解条件进行优化,确定了最佳反应条件:PS=7.0 m M,p H=7.00,[CIP]0=200 mg·L-1,在此条件下CIP均能在15 min内完全降解,降解速率UVC/PS(3.77×10-1 min-1)＜VUV/PS(5.23×10-1 min-1),矿化率分别为79.2%和84.0%。这表明VUV/PS更有利于CIP的降解矿化。（3）CIP的氧化历程分析:降解CIP过程中,UVC/PS和VUV/PS体系均检测到无机离子和小分子有机酸的生成。在PS=3.0 m M条件下,反应180 min后,UVC/PS体系内无机离子NH4+-N、NO3--N和F-分别积累至0.44、0.53和4.87mg·L-1,VUV/PS体系内无机离子NH4+-N、NO3--N和F-分别积累至1.23、1.58和18.26 mg·L-1,无机离子和有机酸的生成符合UVC/PS＜VUV/PS的规律。PS=7.0m M时,由于UVC/PS和VUV/PS体系的强氧化性,小分子有机酸呈现先升高后降低的趋势。通过UPLC-QTOF-MS均检测到CIP在VUV/PS降解过程中的5种芳香族降解产物,提出了CIP在VUV/PS体系中可能的降解反应途径。
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