挥发性有机化合物（Volatile organic compounds,VOCs）的排放控制已成为我国大气污染治理的重点。近年来,催化氧化已成为工业生产中普遍使用的末端处理技术,该技术的核心是高效稳定的催化剂。目前的商用贵金属催化剂成本高且稳定性差,亟需开发经济性高、活性高并且稳定性优异的催化剂。过渡金属氧化物因其成本低廉、稳定性较强的优势逐渐成为研究的热点,但是,其低温反应活性差是限制过渡金属氧化物进一步推广应用的技术瓶颈。本研究以CeO2/Co3O4作为模型催化剂,综合考察了 Co3O4暴露晶面和CeO2负载量对催化剂氧化甲苯性能的影响机制,探明了构效关系及其催化反应机制,明确了 CeO2/Co3O4催化体系活性调控规律和策略,为VOCs氧化催化剂的开发和发展提供了基础数据。首先,通过水热法成功合成了主要暴露{110}、{111}、{112}晶面的Co3O4催化剂,活性测试实验表明主要暴露{110}和{111}晶面的Co3O4-{110}和Co3O4-{111}催化剂具有较高的氧化甲苯活性:当甲苯浓度为1000 ppm,空速为30,000 mL·g-1·h-1时,T90%分别为250℃和249℃,该温度下矿化率分别达到87.5%和82.1%,明显优于Co3O4-{112}。结构表征和理化性质分析结果表明,与Co3O4-{112}相比,Co3O4-{110}表面具有最高的Co3+浓度,而Co3O4-{111}具有最大的比表面积,因此都表现出了更高的低温催化氧化活性。同时,Co3O4-{110}和Co3O4-{111}具有良好的低温氧化还原性与丰富的表面活性氧物种,进一步增强了其催化氧化活性。其次,探究了负载不同质量分数（1～10 wt.%）的CeO2对Co3O4低温催化氧化甲苯活性的影响。当5 wt.%的CeO2负载在Co3O4-{111}表面时,催化剂表现出了最佳的反应性能:T90%被进一步降低至223℃,矿化率为79.7%。与暴露{110}和{112}晶面的Co3O4相比,Co3O4-{111}在负载5wt.%CeO2后,表面的Co3+活性点位含量显著提升,且Co3O4与CeO2之间表现出了较强的相互作用,吸附活化O2的能力被进一步增强。因此,5%CeO2/Co3O4-{111}表现出了最佳的催化氧化甲苯的能力。In-situ DRIFTS 结果表明 Co3O4-{111}与 5%CeO2/Co3O4-{111}遵循同一反应路径:甲苯→苯甲醇→苯甲醛→苯甲酸→马来酸酐→CO2和H2O。但是CeO2负载改性提高了 Co3O4-{111}表面苯甲酸氧化为马来酸酐的速率,提升了催化氧化活性。最后,本文进一步考察了暴露不同晶面的Co3O4及其对应的Ceo2/Co3O4催化剂的抗水性能、长时间运行稳定性能以及循环稳定性。相比于Co3O4,CeO2/Co3O4具有良好的抗水中毒能力:当T90%温度下通入2 vol%水蒸气后,Co3O4转化率均下降 33%～40%,而 5%CeO2/Co3O4-{111}和5%CeO2/Co3O4-{112}活性分别仅下降了 12%和11%,而停止通入水蒸气后所有催化剂的活性迅速恢复至初始状态,表明水蒸气的抑制作用是可逆的,可能是由于水蒸气与反应物之间竞争吸附所导致。负载了 CeO2的催化剂具有更好的抗水性能,可能是因为CeO2的强吸脱附氧能力缓解了水蒸气对氧化反应的阻碍作用。此外,在长时间活性测试中,催化剂连续运行48h的活性基本都保持不变。在多次循环测试中,所有催化剂均没有出现明显的活性变化,表明催化剂具有良好的稳定性。当空速被进一步提高至60000 mL·g-1·h-1时,转化率下降幅度较小,所有催化剂的T90%仅升高4～12℃,说明催化剂具有良好的高空速适应能力。因此,催化剂具有较强的稳定性和适应性,具备良好的工业应用潜力。