等离激元增强二次谐波效应(Plasmon-Enhanced Second-Harmonic Generation，PESHG)由于其展现出了对于近场耦合效应、结构形貌变化等空间变化信息的极高检测灵敏度和空间分辨能力，因而在超空间分辨技术、高效的非线性光学转换器件、全光调制和转换以及超材料等研究领域受到越来越多研究者的关注。尽管PESHG的研究在近年来取得了很大的进步，但依然存在着许多重大的科学问题尚待解决。比如在具体的实验研究中如何引入PESHG对纳米尺度变化进行超高空间分辨表征及分析;基于金属纳米结构的多模式耦合体系下，要实现高效的PESHG转换应该遵循怎样的物理机制，特别是在可见光-近紫外光谱区间内，如何理解和定量分析等离激元耦合模式与金属材料带间跃迁效应对PESHG增强机理的影响;如何理解等离激元纳米结构与非线性材料耦合的异质体系中的PESHG增强机理问题，特别是对于不同模式下等离激元共振特性与非线性材料在空间匹配问题上的讨论，是进一步提高此类体系中PESHG转换效率的关键。与此同时，通过探究不同体系下PESHG的增强机理以及对其应用领域进行拓展，实现高效的PESHG转换以及超高的空间灵敏度具有十分重要的科学意义和实际应用价值。针对PESHG研究中涉及的上述问题，我们对金属纳米结构体系以及金属纳米结构/非线性材料异质体系中的PESHG光学特性展开了研究。　　本论文共分为五部分。绪论部分介绍了表面等离激元光子学以及非线性等离激元光子学的相关理论及研究现状，着重介绍了PESHG效应的基本理论、研究现状及亟需解决的科学问题，并在此基础上提出本论文的组织架构。第二章着重介绍了本论文采用的实验和理论表征分析方法。第三章，通过引入壳层隔绝纳米粒子体系，探究和验证了将PESHG用于超高空间分辨表征方面的可行性，在实验上首次提出了“PESHG纳米尺”的概念及相关的解析方程。第四章，通过对三维金属蘑菇阵列纳米结构的PESHG性能研究，定量地对带间跃迁主导效应以及等离激元增强效应对PESHG效应信号强度的影响进行讨论，尝试提出名为“Interband-Transition-Suppressed Multi-Mode Matching(ITS-MMM)”的等离激元非线性纳米结构设计思路。第五章，通过构造银碗阵列/氧化锌薄层和银纳米粒子/氧化锌纳米腔球壳阵列异质体系两种结构，系统地讨论了异质纳米结构体系中空间匹配因素对PESHG增强机理的影响。　　本论文工作的创新点及主要研究成果如下:　　1.利用PESHG机制发展了“非线性纳米尺”的概念。通过引入壳层隔绝纳米粒子体系，在实验上首次提出了“PESHG纳米尺”的概念及相关的解析方程。通过精细调节金核外部包裹的二氧化硅壳层厚度，将纳米间隙的结构尺寸与PESHG效应的信号强度相关联，便得到可用于纳米尺度测距的“PESHG纳米尺”，其空间分辨能力可达到1nm左右。借助3D-FDTD方法，定性地对“PESHG纳米尺”的物理机制进行解释。因其具有的高光谱精度和较好的信噪比，PESHG纳米尺有望成为一种新型超灵敏的能够突破传统光学衍射极限的光学表征手段，进而用于纳米尺度的距离变化测量。　　2.多模式共振纳米结构的PESHG增强机理研究。通过构造三维金蘑菇阵列纳米结构，可以证明其能够很好的诱导出体系的二次谐波效应。通过对具有不同组分材料以及不同形貌参数体系的PESHG性能及相应的线性表征结果进行研究，并结合3D-FDTD方法，在实验上第一次定量的对带间跃迁主导效应以及多模式共振的等离激元增强效应对PESHG的影响进行探索，并提出名为“Interband-Transition-Suppressed Multi-Mode Matching(ITS-MMM)”的等离激元非线性纳米结构设计思路。基于以上设计思路，我们获得了γEF约为1300的具有优异PESHG放大能力的平台结构。　　3.金属纳米结构/非线性材料异质结构体系的PESHG增强机理研究。通过构造银碗阵列/氧化锌薄层和银纳米粒子/氧化锌纳米腔球壳阵列异质体系两种结构，系统地讨论了(1)等离激元腔模式与氧化锌薄层在空间上的重叠程度（或者说有效的空间距离）对异质体系下PESHG效应信号强度的调制作用;(2)如何在空间上构造金属纳米结构，从而更有效地利用在基频和倍频频段下激发的银纳米粒子的偶极和高阶（四极）等离激元共振模式，实现对氧化锌材料二次谐波性能的增强和放大这一问题。我们的工作为设计出高效的PESHG异质纳米结构提供了新思路。