超声强化介孔二氧化钛的制备及光催化性能研究

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本实验采用超声强化作用水解制备介孔二氧化钛(TiO2)以及过渡金属(Fe,Ni,Cu,Zn)掺杂和稀土金属(La,Ce,Eu)掺杂介孔二氧化钛的改性研究。采用XRD、FT-IR、UV-VIS、TG-DTA、BET、TEM、EDX表征手段对产物进行分析比较。利用对模型化合物的光催化脱硫实验评价了催化剂的活性,实验还结合了吸附作用、氧化反应和萃取技术,从而达到较高处理效果。实验研究了模板剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)用量、焙烧温度和焙烧时间对催化剂结构及活性的影响,结果表明催化剂的最佳制备条件为:nTi:nCTAB=1:0.04,焙烧温度为450℃,焙烧时间为2h,所得样品紫外光吸收波长为387nm,禁带宽度为3.2eV,粒径为6.9nm,晶格畸变ε=0.0214,平均孔径为3.21nm,比表面积为147.134 m2/g,孔容为0.259cm3/g的锐钛矿型介孔二氧化钛;实验分别以苯并噻吩和二苯并噻吩溶于石油醚为模型化合物,考察反应时间,催化剂TiO2、溶剂甲酸、相转移剂四丁基溴化铵和萃取剂甲醇的用量对脱硫率的影响,确定了最佳反应条件为二氧化钛3g/L,剂油比1:1,四丁基溴化铵0.8g/L,反应时间3h,甲醇与模拟油体积比1:1。此条件下,催化剂对苯并噻吩和二苯并噻吩模型化合物的脱硫率分别为66.25%和62.67%。实验又将光催化技术与氧化技术结合应用,将反应体系中加入氧化剂双氧水,并确定其最佳体积用量为5%,此时催化剂对苯并噻和二苯并噻模型化合物的脱硫率分别为93.68%和90.73%。实验考察过渡金属和稀土金属掺杂介孔二氧化钛的结构及活性,结果表明:过渡金属Ni、Fe、Cu、Zn改性催化剂,对苯并噻吩的处理,最佳掺杂量分别为3.5%、0.6%、7%、2%,其中掺杂3.5%Ni的脱硫率最高为92.79%;对二苯并噻吩的处理,最佳掺杂量分别为5%、0.6%、7%、3%,其中掺杂5%Ni的脱硫率最高为89.02%。稀土金属La、Ce、Eu改性催化剂,对苯并噻吩和二苯并噻吩的处理,最佳掺杂量均为1%、3%、1.5%,其中3%Ce对两模型化合物的脱硫率最高,分别为90.89%和86.93%。改性催化剂的吸收光谱除了Zn以外均向可见光区红移,粒径为7.513.5nm,平均孔径为2.54.5nm,比表面积为110220m2/g。
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