界面膜中分子的取向、组装结构等一直是物理、化学、材料、生物等领域所关注的基本问题。具有界面灵敏性和选择性的光学二次谐波方法为原位研究界面膜性质提供了一种有力的工具。利用光学二次谐波方法，本论文研究了非手性分子PARC18在air/water界面形成Langmuir膜的手性特征，发展了研究界面手性的SHG-LD定量测量方法，研究了非手性分子形成界面手性膜的机理，并研究了PARC18 Langmuir的界面光谱和界面分子性质。另外，利用本研究组已建立的二次谐波定量偏振分析方法次定量地研究极性指示剂分子DEPNA水溶液界面分子性质，发展了从弱小信号中扣除水分子对溶液SHG信号贡献的方法，首次发现DEPNA水溶液界面p-in/p-out偏振谐波信号无明显的波长依赖关系。　　 本论文分为以下六章：　　 第一章，简略综述界面研究的概况，光学二次谐波方法应用于界面研究的历史和现状，以及本论文研究工作的目的和意义。　　 第二章，介绍非线性光学效应与光学二次谐波方法的基本原理(非手性和手性研究对象)，详细阐述了界面分子信息的理论分析和实验模拟。　　 第三章，综述手性研究的背景和现状，论证非手性分子PARC18形成的Langmuir膜手性是自发的、非均一的，并讨论界面呈现手性的机理。　　 第四章，研究两亲性染料分子PARC18在空气/纯水界面形成的Langmuir单分子膜微观、宏观性质，并估算界面分子的取向变化和界面膜折射率的变化。　　 第五章，研究N，N-diethyl-p-rutroaniline(DEPNA)分子在air/water界面的取向和分子微观极化率的比值。　　 第六章，总结和展望。　　 本文在以下方面的发展对理解界面膜性质将产生长远的影响：一、理论上发展了原位研究界面膜手性的SHG-LD定量测量方法，呈现了该方法的优越性；二、通过理论和实验研究了非手性分子形成手性界面膜的机理，总结了区分方位“false chirality”和扭转“true chirality”的判据；三、发展了手性界面的宏观有效极化率相对大小和相对相位的确定方法以及手性二次谐波线偏振依赖模拟曲线；四、发展了共振条件下取向泛函的取向依赖关系和二次谐波偏振依赖模拟曲线；五、利用片状分子的激子理论模型解释界面光谱蓝移现象；六、合理扣除样品水溶液界面水分子的干扰贡献，确定界面样品分子的宏观二阶有效极化率相对符号和相对大小。