气体的分离、纯化和储存问题是很多工业应用中一个基础而重要的问题，沸石分子筛和碳纳米管作为一类具有骨架结构的微孔晶体材料而被广泛应用在吸附、分离和催化过程中，因此混合物在分子筛和碳纳米管上的吸附的研究显得日益重要。气体混合物在分子筛和碳纳米管上的吸附分离是前述应用中的关键基础问题。目前，气体混合物吸附的实验研究不能很好地反映微观结构和机理，而计算机模拟能很好地弥补这些不足。因此采用计算机分子模拟技术对气体分离进行研究是很有必要的。　　 本论文运用巨正则蒙特卡罗(GCMC)和分子动力学模拟的方法对不同二元气体混合物在分子筛和碳纳米管中的吸附和分离进行了模拟，得到不同混合气体体系在不同分子筛和碳纳米管上的吸附等温线和选择性。　　 采用巨正则Monte Carlo方法模拟了不同温度、压力下主体相O2/N2比为21:79的混合物在MFI和ITE分子筛中的吸附分离性能。模拟结果表明：高温下，N2的吸附量大于O2的；随压力的增加，N2和O2吸附量以及MFI和ITE对O2的选择性都缓慢地增加。在100 K低温下，随着压力的增加，O2的吸附量单调增加，而N2则先增加后减小，表明高压下，MFI和ITE分子筛优先吸附O2。在不同温度下，低压时MFI对N2和O2的吸附量都大于ITE对N2和O2的吸附量，而在高压下正好相反。此外，随温度的升高，MFI和ITE对O2的选择性都降低，但在整个温度范围内，ITE对O2的选择性大于MFI对O2的选择性。　　 采用GCMC方法模拟了不同温度、管径下，碳纳米管对主体相H2S/N2组成比为1:99混合物的吸附选择性，并详细计算了不同温度、压力下，(12，0)碳管对混合气体的吸附选择性。模拟结果发现：吸附量及选择性随操作参数变化明显不同。总压固定在100 kPa时，(12，0)碳管中H2S的吸附量随着温度的增加而下降，而N2吸附量则随温度的增加先增加后减小。(12，0)碳管对H2S的选择性随温度的增加而单调减小。此外，当温度为300 K时，随着压力的增加，(12，0)碳管中H2S的吸附量单调增加，而N2的吸附量变化较小，且碳管对H2S的选择性随着压力的增加而增加。　　 采用GCMC方法模拟了温度、压力对MFI和碳纳米管吸附分离CO/N2混合物的影响。模拟结果发现：随温度的增加，MFI吸附N2以及CO的量都单调下降，且MFI对CO的选择性随温度的升高而下降：300 K时，随着压力的增加，CO和N2的吸附量都增加，且MFI对CO的选择性也增加。室温及较高的压力条件对MFI吸附分离CO/N2体系是有利的。这些结果对尾气排放技术开发有一定参考意义。对CO和N2在碳纳米管中的吸附分离性能以及扩散性能的模拟表明，在常温常压下，(11，0)碳管对CO和N2混合物具有较大吸附选择性；在300K下，纯组分CO和N2在(18，0)碳管中的扩散速率随着碳管中的吸附量的增加而下降。此外，当吸附量固定时，纯组分的CO和N2的扩散速率随管径的增大而增加，在小管径时，CO的扩散速率大于N2，而在大管径时，N2的扩散速率相对较大。