锂的两种稳定同位素~6Li和~7Li,~6Li可用于生产核聚变反应所需的氚(T),而高纯度的~7Li则是核反应堆堆芯的冷却剂和载热剂的主要成分。研究锂同位素的分离技术对于我国国防和能源工业具有战略意义。研究表明,基于冠醚化合物对锂离子的配位络合作用发展起来的萃取色谱方法在锂同位素分离领域具有良好的应用前景,但现有的冠醚功能化吸附材料尚存在官能化程度较低、吸附容量不高的局限,导致锂同位素分离效果欠佳。为此,本论文在合成和筛选出对锂具有优良配位络合能力的冠醚配体的基础上,结合有序介孔硅基材料比表面积大、孔隙率高及孔道规整等结构优势,分别利用表面化学接枝和表面引发活性自由基聚合等合成策略制备新型冠醚功能化的有序介孔硅基材料,并系统研究其对锂同位素的吸附分离性能。论文的创新性成果包括:第一,设计并合成了苯并-15-冠-5及其含有不同取代基的系列衍生物,并在溶剂萃取体系中考察了其对锂同位素的萃取分离能力,筛选出4-氨基苯并-15-冠-5作为优良的冠醚配体,用于冠醚功能化吸附材料的构建;第二,制备出短通道、大孔径且具有活性位点的SBA-15有序介孔氧化硅前驱体材料,利用化学键合的方法将冠醚配体以共价键形式接枝到材料的表面和孔道中,实现了对锂同位素的有效吸附和分离;第三,利用引发剂再生催化剂型原子转移自由基聚合(ICAR-ATRP),结合受生物启发的多巴胺化学方法,在有序介孔硅基材料的内、外表面可控生长聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)链段,制备出新型的有序介孔氧化硅/聚合物杂化材料,并基于其链段中大量环氧基团的开环反应,实现冠醚配体的高官能化度接枝,从而提升了材料对锂的吸附能力。本论文的研究分别建立了利用表面化学接枝和表面引发活性自由基聚合技术制备冠醚功能化有序介孔硅基吸附材料的方法,并通过系统性的批次吸附实验,认识了不同类型的冠醚功能化有序介孔硅基吸附材料对锂同位素的吸附分离行为,评价了包括溶剂效应、阴离子效应、温度效应等在内的多种因素对材料性能的影响,建立了吸附分离过程的动力学模型、热力学模型以及吸附等温线模型,并探讨了材料对锂同位素的吸附分离机理。本论文的研究将为锂同位素分离技术的发展提供进一步的理论和实验依据。