为了满足人们对高密度存储和高速信息处理能力日益增长的需求,寻找合适的纳米尺度磁性材料来实现超快自旋操控成了近年来研究热点之一。过渡金属和苯环形成的复合物由于其独特的物理和化学性质成为了大家公认的最具潜力的分子磁性材料。本文采用第一性原理计算方法对FeinBZn(m,n≤2)磁性团簇的构型、红外光谱和电子结构进行了研究,在此基础上探索了激光和磁场效应对自旋动力学的影响,得到了一些规律性认识。论文主要内容和结果如下:首先,用Hartree-Fock方法对四个铁-苯磁性团簇进行几何优化,得到相应能量最低的几何构型。为确保所得结构的稳定性,进一步计算了各自的红外频率以保证所得优化构型无虚频。结果表明:所得四个铁-苯磁性团簇的基态均为三重态,且均呈现半三明治或三明治构型。其与苯环相关的振动模式及对应频率与实验数据基本保持一致,其中,苯环呼吸模式和C-C-C摇摆模式发生了一定程度的红移,非平面C-H摇摆和C-H伸缩发生了一定程度的蓝移。然后,利用对称性自适应组态相互作用方法计算多体电子更精确的基态和激发态。在此基础上考虑自旋轨道耦合和加入静磁场,在激光脉冲的影响下,探索铁-苯磁性团簇上基于∧进程的超快自旋动力学。结果表明:金属Fe原子数量的增加会引入较强的3d电子关联,造成d电子态能级数目的增多;苯环分子数量的增加会增强苯环的诱导效应,造成3d-π电子间较强的相互作用,使得电荷转移态增多。团簇能级分布的不同特点造成相应的自旋动力学行为有所不同。对于在四个结构上所实现的可逆超快自旋翻转动力学,单苯环Fe团簇所需激光能量会比相应双苯环团簇激光能量低。对于在两磁中心团簇Fe2Bz和Fe2Bz2上实现的自旋转移,前者伴随着与自旋转移方向相反的电荷转移,后者表现出可逆特点。为了更好地指导激光诱导自旋动力学在实验上的实现,本论文分别研究了激光半高宽和磁场强度对所得自旋动力学的影响。研究结果表明:当激光偏离最优半高宽时,自旋动力学的保真度在附近均有一定程度的降低,总体来说,自旋翻转对激光半高宽变化的容忍度比自旋转移高,实验上较易实现。另外,在激光半高宽为最优半高宽的整数倍时,其翻转动力学保真度呈现出和二能级体系在共振拉比频率情况下相似的能级交替特点。磁场强度效应研究结果表明:施加的磁场强度只有在合适的范围内才能够实现保真度较高的自旋动力学。过小或过大都会使末态转移率过低,前者来自能态的不可区分性,后者由于Paschen-Back效应所带来的体系的自旋轨道耦合的相对弱化和能级交错。基于不同铁-苯团簇所实现的自旋动力学对磁场强度变化的敏感性不同的事实,本文提出了结合线性梯度磁场来获得器件的磁性空间分辨率,进而达到精确存储和读写的目的。本文的第一性原理研究可望为铁-苯团簇上由激光诱导的超快操纵的实现及相关自旋电子器件的设计提供理论指导和思路,进一步推动其在未来高密度磁存储及量子计算机的应用和发展。