氮氧化物是最常见、影响最大的大气污染物之一,是大气环境治理的重点和难点。随我国工业规模不断扩大特别是火电行业的发展,其排放量不断增加进而带来了诸多的环境问题。以氨气作为还原剂、以V2O5-WO3/Ti O2为催化剂的选择性催化还原法(SCR)是目前技术上最为成熟、实际应用上最常见的火电厂烟气脱硝技术。但因V2O5-WO3/Ti O2催化剂活性温度在300~400℃之间,因此只能将SCR反应器布置于省煤器和除尘器之间的高硫高尘位置,烟气中高浓度的SO2和飞灰的影响大大缩短了催化剂的使用寿命。因此,低温SCR技术的开发便引起了国内外研究者的广泛关注。而低温SCR技术的核心是低温SCR催化剂,所以研制可布置在除尘或脱硫之后并且具有高活性和较强抗毒性能的催化剂的便成为研究低温SCR技术的关键。金属Mn存在众多不同价态的氧化物并且相互之间可以转换循环,这一特性使得以氧化锰为活性组分的催化剂具有较好的低温活性。稀土元素Ce因具有良好储放氧性能而常被用做活性助剂来提高催化剂的性能。Ti O2以其稳定性以及易于与活性组分形成强相互作用的特性而常被用来作为催化剂的载体。因此,作为低温SCR催化剂的Mn-Ce/Ti O2催化剂便具有广阔的应用前景。然而,燃煤烟气中往往含有一定浓度的SO2和H2O,而两者又对催化剂的活性有一定的抑制作用,因此研究SO2和H2O对催化剂活性的影响并探究其原因,进而提高催化剂的性能,便具有十分重要的现实意义。本文通过溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/Ti O2低温SCR催化剂,添加CTAB、Al2O3和Si O2进行优化改性,并研究了催化剂在SO2和H2O单独存在和共同存在时对催化剂活性的影响。通过BET、SEM、XRD、FT-IR和XPS等表征手段对催化剂的优化改性效果以及SO2和H2O对催化剂的毒化作用的原因进行了初步的探索。结果表明,CTAB改性效果最佳,在反应温度为140℃,无SO2和H2O的条件下,其NOx去除率达到84%左右,并且具良好的稳定性。但随模拟烟气中加入SO2或H2O浓度的增大对催化剂活性产生明显抑制作用。SO2为900×10-6时,NOx去除率仅为41%左右,H2O为9%时NOx去除率仅57%。较高浓度SO2引起的催化剂失活不可自行恢复,而H2O抑制作用则可自行恢复。当SO2和H2O共存时,H2O竞争吸附作用会减弱SO2的毒化作用。表征结果显示,硫酸铵盐在催化剂表面的沉积造成孔径为5-10nm的孔大量减少,并且覆盖催化剂表面的Lewis酸性位而使催化剂吸附NH3的性能减弱。SO2的毒化作用还造成大量的载体Ti O2由锐钛矿性转变成金红石型,活性物质Mn Ox的晶化以及Mn-Ti之间的因相互作用的破坏而生成Mn Ti O3。这些变化造成了吸附态氧转变成晶格氧的路径受阻,进而造成低价态Mn Ox的大量出现和Ce Ox储氧作用下降,这均造成催化剂活性下降。而H2O的存在可以弱化SO2对催化剂的影响。