【摘 要】
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钙钛矿太阳电池从诞生至今经历了飞速地发展,如今能量转换效率已经超过25%。然而为了达到商业化的需求并且能够与目前市场已经广泛应用的太阳电池相竞争,钙钛矿太阳电池仍然亟需进一步提高光电转换效率和稳定性。从钙钛矿太阳电池的器件结构来看,器件主要是由钙钛矿吸光层和相应的电荷传输层界面组成。因此要改善器件整体的光电效率和稳定性必须针对性地提升钙钛矿层和传输层的性能和稳定性。本论文主要围绕钙钛矿的组分和传输
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钙钛矿太阳电池从诞生至今经历了飞速地发展,如今能量转换效率已经超过25%。然而为了达到商业化的需求并且能够与目前市场已经广泛应用的太阳电池相竞争,钙钛矿太阳电池仍然亟需进一步提高光电转换效率和稳定性。从钙钛矿太阳电池的器件结构来看,器件主要是由钙钛矿吸光层和相应的电荷传输层界面组成。因此要改善器件整体的光电效率和稳定性必须针对性地提升钙钛矿层和传输层的性能和稳定性。本论文主要围绕钙钛矿的组分和传输层界面的调控来提高钙钛矿太阳电池的光电转换效率和长期稳定性。在钙钛矿的组分方面,不同离子组成对钙钛矿的结晶、形貌、能级结构、缺陷态密度和稳定性都有重要影响。而传输层界面的能级结构和载流子迁移率对钙钛矿太阳电池的电荷抽取和传输效率至关重要。同时,传输层材料本身的稳定性也会影响整个钙钛矿太阳电池的稳定性。因此通过钙钛矿的组分和传输层界面的调控来实现高效稳定的钙钛矿太阳电池是一种非常有效可行的策略。本论文的工作主要分为以下四个部分:在第二章中,我们主要通过SnO2/Zn O双电子传输层来提高CsPbI2Br全无机钙钛矿太阳电池的性能。研究发现双电子传输层能够有效地减少全无机钙钛矿太阳电池的能量损失。由于我们在钙钛矿和氧化锡界面插入了一层具有更高导带底（CBM）的氧化锌,从而改善了钙钛矿和氧化锡之间的能级匹配,增强了载流子的抽取和传输效率,同时抑制了载流子复合。而且,我们发现在Sn O2/Zn O双电子传输层上生长的钙钛矿薄膜具有良好的结晶性以及全覆盖且无针孔的表面形貌。基于Sn O2/Zn O双电子传输层的Cs Pb I2Br全无机钙钛矿太阳电池的能量转化效率高达14.6%,这是当时全无机钙钛矿太阳电池的最高效率之一。而且器件开路电压达到了1.23 V,相对于单层Sn O2器件的开路电压（1.06 V）具有明显提高。此外,基于双电子传输层的全无机钙钛矿太阳电池还表现出了良好的热稳定性。在第三章中,我们主要通过在A位掺杂甲脒（FA）离子形成了FA/Cs双阳离子钙钛矿太阳电池。甲脒离子的掺入成功减小了钙钛矿的带隙,从而扩大了钙钛矿的光吸收范围。与此同时,甲脒离子的掺入还能提高钙钛矿的结构稳定性,抑制非钙钛矿相的生成,从而提高钙钛矿的相纯度。我们还发现随着甲脒离子的掺入,钙钛矿的晶粒尺寸在不断增大,晶粒的形状更加规则,薄膜的结晶性得到了提高。更重要的是,通过对薄膜的缺陷态和器件的载流子动力学分析发现FA离子能够降低钙钛矿薄膜的缺陷态密度,抑制缺陷态引起的载流子复合,同时还能够增强载流子的收集。最终,我们通过FA/Cs比例的优化,得到了具有最佳光电性能和稳定性的FA0.9Cs0.1Pb I3钙钛矿太阳电池,其器件的光电转换效率达到了18.4%。同时相对其他FA/Cs比例的钙钛矿太阳电池,FA0.9Cs0.1Pb I3钙钛矿太阳电池具有显著提高的光稳定性。在第四章中,我们采用碘化锌掺杂钙钛矿来进一步提高FA0.9Cs0.1Pb I3钙钛矿太阳电池的性能和稳定性。我们发现当少量碘化锌掺杂钙钛矿时,锌离子会以替位离子或间隙离子的方式进入钙钛矿晶格,从而参与钙钛矿的结晶过程。锌掺杂提高了钙钛矿的结晶性和表面覆盖度。而且锌掺杂会抑制钙钛矿的相分离,提高薄膜的相纯度,从而有利于钙钛矿的稳定性。当碘化锌的掺入量继续增大时,锌离子会聚集在钙钛矿的晶界并且对晶界处的缺陷起到钝化作用。通过优化锌离子的掺杂量,由于锌掺杂对钙钛矿薄膜结晶性的增强和其缺陷钝化的效应,钙钛矿薄膜的缺陷态密度得到了减少,钙钛矿太阳电池的载流子复合得到了抑制。因此,锌掺杂的FA0.9Cs0.1Pb I3钙钛矿太阳电池的光电效率提高到了20.7%。同时,掺杂后的钙钛矿的光稳定性也表现突出。这种新型掺杂策略为进一步设计钙钛矿的组分提供了一种有益的思路。第五章中,我们主要研究了基于新型聚合物空穴传输层的高效稳定钙钛矿太阳电池。我们选取了PTAA、P3HT和PM7三种聚合物材料作为钙钛矿太阳电池的空穴传输层。通过对三种材料的迁移率和能级结构比较发现,P3HT和PM7相对PTAA具有更高的空穴迁移率。同时PM7的HOMO能级与钙钛矿的价带顶（VBM）最为接近,而P3HT的HOMO能级与钙钛矿的VBM差距最大。通过器件的载流子动力学分析发现,PM7空穴传输层的钙钛矿太阳电池的载流子复合相对最低,而且其载流子抽取效率相对最高。我们将这一结果归功于PM7与钙钛矿匹配的能级和较高的迁移率。基于PM7空穴传输层的钙钛矿太阳电池拥有效率接近19%的最佳性能。与此同时,在光稳定性方面,基于PM7空穴传输层的钙钛矿太阳电池相对其他两者具有明显的优势。新型稳定聚合物空穴传输层的研究为将来钙钛矿太阳电池大面积商业化应用提供了更多的选择和重要的参考。
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