能源枯竭和环境污染严重威胁着人类的生存和发展,开发利用清洁可持续的新能源已迫在眉睫。太阳能因具有取之不尽、绿色清洁的优点而受到广泛关注。在众多利用太阳能的技术中,光催化技术可以将太阳能转化成化学能,例如光解水制氢和光催化有机合成,被认为是最为理想的使用太阳能的技术之一。作为光催化技术的核心,传统光催化剂（如TiO₂,CdS等）因太阳能利用率低、易失活等缺点难以被工业化使用。因此,开发高效稳定的新型光催化材料已成为当前光催化研究的热点。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）以其特殊的电子结构、良好的稳定性以及合适的导带和价带位置,在光催化的多个应用领域均展现出良好的催化性能,是最具应用前景的光催化材料之一。但是,g-C₃N₄可见光利用率低,比表面小以及电子和空穴易复合的缺点导致其光催化性能不够理想。本论文旨在通过同时调控g-C₃N₄分子缺陷结构和纳微结构,达到优化电子能带结构和扩大比表面的目的,以实现提高g-C₃N₄光催化活性的目标。此外,探究材料性质与催化作用之间的联系,为后续研究提供参考。具体内容如下:（1）通过在氮气氛围下热聚合双氰胺（DCDA）与氯化铵（NH₄Cl）冷冻干燥混合晶一步合成了新型多孔缺陷g-C₃N₄（P-DCN）,比表面积达到65.0 m² g^-1。表征发现,两种缺陷（氮缺位和氰基）与多孔结构被同时引入到P-DCN骨架中。一方面,缺陷的引入可以调变P-DCN电子能带结构,提高其对可见光吸收的能力,大幅降低光生电子和空穴的复合几率。另一方面,多孔结构的构建不仅提高了P-DCN的比表面积,为反应提供更多的活性位,而且还有助于减小载流子的传输距离,促进其迁移至催化剂表面,同时还有利于加强反应的传质过程。P-DCN在光解水制氢反应中展现出优异的光催化性能,产氢速率达到20.9μmol h^-1,此性能是块状g-C₃N₄的26倍。（2）通过在惰性气氛下焙烧g-C₃N₄纳米层（CNNS）制备得到氰基（–C≡N）改性的g-C₃N₄纳米层（DCNNS）。该材料活化氧分子生成超氧自由基（O₂·^-）的能力明显优于CNNS。研究发现,–C≡N的引入改变了部分DCNNS的电子能带结构从而形成同质结。在内建电场的作用下,电子和空穴在空间上分别富集在催化剂的不同部分,从而抑制电子和空穴的复合,增加自由电子的数量。在光催化苄胺氧化偶联反应中,DCNNS的催化活性较CNNS明显提高,优化后的催化剂活性达到CNNS的2.4倍。