铈基催化剂制备及汽车尾气消除应用

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随着经济的发展,空气污染问题日益加重。空气污染的来源主要是化石燃料的燃烧和汽车尾气的排放。氮氧化物(NOx)和一氧化碳的消除已经成为迫在眉睫的问题。目前报道的用于同时消除汽车尾气中CO和NO的催化剂主要为贵金属催化剂,且需要较高的反应温度。这在一定程度上阻碍了汽车尾气消除的实际应用。因此,制备一种成本低、反应活性高的催化剂用于汽车尾气中CO和NO的消除是必要的。我国的稀土资源十分丰富,以CeO2作为载体是一种不错的选择。基于CeO2良好的储放氧能力,研究和开发一系列的铈基催化剂具有极其重要的实际应用价值。1.第一部分工作中,我们设计并制备了 PdO-Ce02-OMS三元氧化物复合材料,以CO作为还原剂选择性催化还原NO(NO-SCR)。通过一系列技术对PdO-CeO2-OMS复合材料进行分析,例如具有能量色散X射线检测器(EDX)的扫描透射电子显微镜(STEM),粉末X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)。XPS和H2-TPR结果分析表明Pd团簇主要由PdⅡO物种组成。PdO-CeO2-OMS复合材料表现出出色的催化性能。PdO团簇的存在大大提高了催化性能。(CO+NO)-TPD实验表明CO分子在PdO位置上被选择性吸附和活化。NO-SCR反应可能出现在PdO颗粒和CeO2-OMS的界面周围(XPS的结果分析可得出此结论),并且选择性在很大程度上取决于CeO2-OMS载体。PdO-CeO2-OMS催化剂在NO-SCR测试期间显示出良好的稳定性和抗水性。这项研究可能为设计用于膜反应器中NOx-SCR工艺的新型金属簇催化剂提供材料策略。2.第二部分工作中,我们通过改变铈源种类、沉淀剂和还原剂种类制备出一系列铈铜催化剂,并对铈铜催化剂的合成时间和焙烧温度进行了优化,考察催化剂在无氧条件下以CO为还原剂选择还原NO的催化活性,得到性能优异的CuO-Ce(CO3)2O催化剂(在250℃时,CO和NO的转化率均为100%,N2的选择性为100%)。CuO-Ce(CO3)20催化剂在SO2和水蒸气的存在下依然保持较高的反应活性。通过透射电子显微镜观察到催化剂的形貌为梭形。此铈铜催化剂反应活性高、成本低,具有广泛的市场前景。
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