【摘 要】
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氢化镁MgH2具有储氢量高、原料成本低等优点,被认为是最具实用价值的储氢材料之一。然而MgH2存在热力学性质稳定和动力学性能差的问题,难以满足实际应用需求。基于课题组对镁基储氢材料的前期研究工作,本文以MgH2为研究对象,使用过渡族金属氧化物Nb2O5与石墨（Graphite,G）、活性炭（Activated Carbon,AC）进行球磨掺杂,系统研究了不同体系的储氢性能以及不同掺杂物对材料储氢性
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氢化镁MgH2具有储氢量高、原料成本低等优点,被认为是最具实用价值的储氢材料之一。然而MgH2存在热力学性质稳定和动力学性能差的问题,难以满足实际应用需求。基于课题组对镁基储氢材料的前期研究工作,本文以MgH2为研究对象,使用过渡族金属氧化物Nb2O5与石墨（Graphite,G）、活性炭（Activated Carbon,AC）进行球磨掺杂,系统研究了不同体系的储氢性能以及不同掺杂物对材料储氢性能的影响。本文使用机械球磨的方法制备了4组掺杂样品和相同球磨条件的MgH2样品,以及空白对照组原始态MgH2,共计6组实验样品。通过XRD、SEM、XPS等表面分析手段,对材料的微观结构、表面形貌以及表面化学状态变化进行表征;通过热分析（TG-DSC）、等温放氢、压力-成分-温度曲线（PCT）等方法对MgH2放氢的动力学和热力学性能进行了测试,并采用Sharp和Jones提出的快速筛选动力学模型的方法,对碳材料掺杂组MgH2的放氢动力学机制进行研究和讨论。对于不同含量Nb2O5掺杂组样品,随着Nb2O5含量增加,MgH2放氢动力学性能明显改善;MgH2-Nb2O5体系的动力学性能受到颗粒大小和催化剂的共同影响。与原始MgH2相比,MgH2+5wt%Nb2O5初始放氢温度降低了77.9℃,该体系初始放氢温度为357.1℃,最大放氢量为6.6wt%,放氢活化能降低至-58.07k J/mol,该组样品放氢速率为4.63wt%H2/20min/380℃;PCI实验结果表明MgH2+5wt%Nb2O5具有最高的可逆储氢量,可达到6.09wt%;球磨态MgH2、MgH2+2wt%Nb2O5、MgH2+5wt%Nb2O5三组样品的放氢平台压相近,吸氢平台压分别为1.04、1.02、1.3MPa。XPS结果表明,在放氢过程中MgH2和Nb2O5发生反应,Nb2O5被MgH2还原形成Nb以及Nb O2;多价态的Nb能够在Mg2+与H-之间转移电荷,使Mg-H键变弱,改善放氢性能。石墨和活性炭的掺杂均对MgH2样品的放氢动力学性能具有改善作用,但两者的放氢动力学机制并不相同。石墨均匀的分布在MgH2基体,活性炭以非晶的形式存在于MgH2中,并且活性炭对MgH2晶粒细化的效果显著。碳材料掺杂的MgH2其放氢温度、放氢量和放氢动力学受到掺杂物类型和MgH2颗粒大小的共同影响;MgH2+5wt%AC的放氢动力学性能更好,能够在380℃下,20分钟内释放3.6wt%H2。球磨态MgH2和MgH2+5wt%G放氢动力学机制均为一阶反应,MgH2放氢速率与浓度呈正比;MgH2+5wt%AC为三维扩散机制,限制放氢动力学的因素主要在于H原子在MgH2基体中的扩散速度。综上所述,活性炭对MgH2催化改性作用更突出,其最大放氢量为5.8wt%,初始放氢温度为386.6℃,放氢活化能为-137.29k J/mol。PCI实验结果表示MgH2+5wt%G的可逆储氢量最大,达到4.86wt%;三组样品球磨态MgH2、MgH2+5wt%G以及MgH2+5wt%AC放氢平台压接近,吸氢平台压分别为1.04、1.32、1.34MPa。
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