【摘 要】
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随着我国现代化农业的快速发展,稻田土壤重金属污染问题日趋严重,已经成为威胁经济、社会、现代农业的可持续发展和农业生态安全的重大环境问题。其中,土壤镉污染已成为我国稻田污染最为严重的重金属污染之一,进入土壤中的Cd难以被生物降解,还会通过食物链富集到动物和人体中,一旦超标可能诱发疾病,如“痛痛病”等。所以对稻田Cd污染进行修复具有重大意义。目前国内外最常见的土壤重金属修复方法主要有钝化、植物修复等,
【基金项目】
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国家重点研发计划项目“基于微纳米矿物-重金属界面吸附反应的去除技术研发”（2017YFD0801004）； 国家重点研发计划项目“西南农耕区典型重金属污染农田的固载/去除-农田工程技术耦合与示范”（2017YFD0801005）；
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随着我国现代化农业的快速发展,稻田土壤重金属污染问题日趋严重,已经成为威胁经济、社会、现代农业的可持续发展和农业生态安全的重大环境问题。其中,土壤镉污染已成为我国稻田污染最为严重的重金属污染之一,进入土壤中的Cd难以被生物降解,还会通过食物链富集到动物和人体中,一旦超标可能诱发疾病,如“痛痛病”等。所以对稻田Cd污染进行修复具有重大意义。目前国内外最常见的土壤重金属修复方法主要有钝化、植物修复等,但是几乎全部都处在降低重金属生物有效性的阶段,一般存在修复周期长、修复成本高等缺点。因此,亟需找到一种低成本、高效率、无二次污染的农田重金属控制和修复技术。近年来,磁性纳米功能化材料在水环境污染治理领域受到了广泛关注,纳米羟基磷灰石具有多孔型结构、比表面积大、吸附能力强等性能,对重金属离子有很高的吸附能力。然而由于粒径的限制,纳米级钝化材料容易滞留在土壤中,对土壤理化性质、土壤微生物及动植物可能会产生潜在的不利影响,制约了纳米材料在土壤污染治理方面的应用。将纳米羟基磷灰石与四氧化三铁作为原材料合成复合材料后,复合材料粒径得到了有效改善,还能结合两者快速吸附与磁性分离的优点,将重金属离子从污染环境中吸附去除。本文以磁性纳米Fe3O4和纳米羟基磷灰石等为原料,制备出超顺磁性微纳米Fe3O4-磷酸盐功能化材料（MFH）,通过在镉污染稻田土壤中投加MFH,对土壤进行磁选修复。选择对Cd具有高、低富集的玉针香和湘晚籼13号两种水稻,在修复前后土壤中进行盆栽试验,探讨MFH对Cd污染稻田土壤的修复去除效率及对土壤理化性质、微生物多样性和酶活性的影响,分析该材料应用于农田镉污染修复的可能性,对于我国农田重金属污染修复具有重要的实际应用价值。主要结果如下:（1）超顺磁性微纳米Fe3O4-磷酸盐功能化材料（MFH）的制备以及对镉污染土壤的修复效果:以Fe3O4和纳米羟基磷灰石等为原料,制备羟基磷灰石包裹修饰的Fe3O4微纳米颗粒MFH。添加MFH磁选修复镉污染土壤后,土壤中总镉去除率38.9%,有效镉下降率27.3%;湘晚籼13号和玉针香两种水稻在拔节期、抽穗期和成熟期中土壤总Cd和有效Cd含量均有一定程度的下降,湘晚籼13号在三个生长时期土壤总Cd下降率分别为35.3%、33.3%和31.3%;玉针香在三个生长时期土壤总Cd下降率分别为35.1%、32.7%和24.3%。在成熟期,添加MFH后两种水稻籽粒中Cd含量均显著降低,降幅分别为37.93%和44.4%,籽粒中Cd含量达到国家标准;总体上看,添加MFH修复土壤后水稻根茎叶中Cd含量也有所降低。添加MFH使湘晚籼13号和玉针香在拔节期残渣态Cd百分比含量分别上升1%和2%;抽穗期湘晚籼13号和玉针香残渣态Cd百分比含量分别上升3%和8%,玉针香中酸提取态Cd的百分比含量下降3%。（2）超顺磁性微纳米Fe3O4-磷酸盐功能化材料（MFH）修复污染土壤对土壤理化性质的影响:添加MFH磁选修复镉污染土壤后,土壤中p H略微下降,总体上影响不大;湘晚籼13号水稻在抽穗期和成熟期添加MFH后Eh显著提高,玉针香则是在成熟期Eh值显著提高;玉针香在添加MFH后三个生长时期有机质含量均显著提高;湘晚籼13号则是在成熟期有机质含量有显著性提高;从整体上来看,添加MFH对土壤中CEC含量影响并不大。（3）超顺磁性微纳米Fe3O4-磷酸盐功能化材料（MFH）修复污染土壤对土壤微生物和土壤酶的影响:添加MFH磁选修复土壤镉后,在两种水稻拔节期、抽穗期和成熟期土壤微生物群落多样性、群落丰富度均有所降低,但差异并不显著。采用MFH磁选修复土壤镉后,在两种水稻拔节期、抽穗期和成熟期土壤脲酶活性、过氧化氢酶活性以及土壤过氧化物酶活性均得到了提高,3种酶活性与土壤镉含量存在明显的负相关关系。相关性分析表明,土壤微生物群落多样性和丰富度会随着土壤有效态Cd含量的降低而降低。（4）超顺磁性微纳米Fe3O4-磷酸盐功能化材料（MFH）修复污染土壤对水稻植物酶的影响:添加MFH磁选修复土壤镉后,湘晚籼13号在拔节期、抽穗期和成熟期水稻根茎叶中SOD酶活性均有所降低,拔节期的根和叶中SOD酶活性显著下降,下降率分别为10.79%和5.26%。玉针香在水稻拔节期根茎叶中,抽穗期根和叶中以及成熟期茎中SOD酶活性均显著降低。拔节期湘晚籼13号的叶片中CAT酶活性显著增加,提高率为8.3%;玉针香叶片中CAT酶活性显著降低,下降率为5.26%。在抽穗期和成熟期,只有湘晚籼13号成熟期的叶片中CAT酶活性显著降低,下降率为8.54%,其余的在加入MFH后CAT酶活性下降不显著。加入MFH后湘晚籼13号在水稻拔节期、抽穗期根、茎、叶以及成熟期根、茎中,POD酶活性均显著降低。玉针香在拔节期根、茎、叶抽穗期根和叶以及成熟期的茎中POD酶活性显著降低。
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