【摘 要】
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理解雾霾的形成最重要的是要理解VOC以及持久性有机污染物与NOx、臭氧等氧化剂在大气中的光化学反应机理。首先,研究了1,3-BD/NO在清洁空气基质和实际雾霾大气基质中的转化行为和动力学行为。使用室内烟雾箱、热脱附气质联用仪、电子自旋共振仪等仪器,模拟了1,3-BD/NO反应体系在不同基质中基质的光降解转化效率及影响,并且测定了1,3-BD的反应动力学常数。利用电子自旋共振仪对采集到的PM2.5颗
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理解雾霾的形成最重要的是要理解VOC以及持久性有机污染物与NOx、臭氧等氧化剂在大气中的光化学反应机理。首先,研究了1,3-BD/NO在清洁空气基质和实际雾霾大气基质中的转化行为和动力学行为。使用室内烟雾箱、热脱附气质联用仪、电子自旋共振仪等仪器,模拟了1,3-BD/NO反应体系在不同基质中基质的光降解转化效率及影响,并且测定了1,3-BD的反应动力学常数。利用电子自旋共振仪对采集到的PM2.5颗粒上的自由基进行检测,发现PM2.5颗粒上含有·OH自由基和O2-·自由基。根据1,3-BD的转化效率差别、O3和NO的浓度变化,发现实际雾霾大气基质中1,3-BD的转化效率要高于清洁空气基质,并且NO的消耗以及NO2和O3的形成在实际雾霾大气基质同样要高于清洁空气基质。温度为35℃的情况下对清洁空气基质体系和实际雾霾基质体系中的反应物1,3-BD进行一级、二级反应动力学拟合,反应速率常数分别为0.04031 h-1和0.06137h-1;0.166?×?10-13?cm3?molecule-1?h-1(0.461?×?10-17?cm3?molecule-1?s-1)和0.187?×?10-13?cm3?molecule-1?h-1(0.519?×?10-17?cm3?molecule-1s-1)。接着研究了1,3-BD/NO清洁空气基质中相对湿度对光化学反应过程中转化行为和动力学的影响。结果表明,当相对湿度在0-40%的较低范围内时,增加相对湿度有利于促进1,3-BD的光化学转化。当相对湿度在40%-80%的较高范围内时,增加相对湿度将阻碍1,3-BD的光化学转化。使用EPR和+APPI FT-ICR-MS研究了不同湿度对·OH自由基分布和反应体系中大分子化合物的影响。发现当相对湿度为40%时,反应体系中的·OH自由基浓度相对较高,这有助于在此湿度下1,3-BD/NO体系的光化学反应迅速进行。在相对湿度为40%的情况下,反应体系中的大分子产物的范围比0大,这表明40%的相对湿度值可以增加产物的多样性,并且碳数主要集中在10到36之间的大分子产物。我们也使用离子色谱法检测反应体系中的酸根离子,结果显示1,3-BD发生了深度氧化。此外,还通过离子色谱法分析了可电离的产物。最后,从检测到的NO2,O3,·OH,HNO2,HNO3,有机酸和大分子产物中提出了1,3-BD/NO系统的光化学反应机理。大气环境中存在着很多的有机污染物,除了VOCs之外还存在持久性有机污染物。HCBD作为新进被定义的持久性有机污染物的典型代表,接着研究模拟了清洁空气基质中HCBD光降解转化,研究了HCBD壁效应、不同浓度氧化剂体系中的HCBD光化学反应以及250 ppb的NO条件下HCBD光化学反应,为持久性有机污染物与NO的反应速率常数提供比较,并为模型计算提供实验依据。分析黑暗条件下HCBD的壁效应,发现HCBD具有壁效应但是并不高,为后续的光化学反应提供了基础。在不同氧化剂体系中反应物HCBD在光照条件下的转化率表明,HCBD并不是特别稳定的存在与大气环境中,它能够与大气中存在的氧化剂发生光化学反应。其与NO的光化学反应快于与O3的光化学反应。深入研究了35℃250 ppb的NO条件下HCBD的光化学反应,并对一级反应动力学和二级反应动力学进行了拟合,反应速率常数分别为0.00962 h-1和0.5801?×?10-14?cm3?molecule-1?h-1(0.161?×?10-17?cm3?molecule-1?s-1)。结果发现,1,3-BD的转化比HCBD更快,并且1,3-BD的拟一级动力学常数和拟二级动力学常数都大于HCBD。结果表明,HCBD虽然为持久性有机化合物,但是在高浓度氧化剂条件下也会发生光化学反应,其在大气中的光化学反应慢于1,3-BD的光化学反应。
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