【摘 要】
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高表面积和量子效应赋予纳米材料的独特性能使其在电学、磁学、光学、传感器及催化等领域具有广阔的前景,目前功能性纳米材料的合成主要采用自组装技术;π共轭体系由于具有可设计的分子结构以及优异的光电性能从而在自组装方向中受到了广泛的关注,做为一种优异的π共轭体系,苝酰亚胺衍生物（PBI）的强π-π堆积相互作用使其可以通过自组装形成各种尺寸和形貌的纳米材料,而聚集体的形貌结构决定了其光电性能,因此通过改变分
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高表面积和量子效应赋予纳米材料的独特性能使其在电学、磁学、光学、传感器及催化等领域具有广阔的前景,目前功能性纳米材料的合成主要采用自组装技术;π共轭体系由于具有可设计的分子结构以及优异的光电性能从而在自组装方向中受到了广泛的关注,做为一种优异的π共轭体系,苝酰亚胺衍生物（PBI）的强π-π堆积相互作用使其可以通过自组装形成各种尺寸和形貌的纳米材料,而聚集体的形貌结构决定了其光电性能,因此通过改变分子结构和组装条件调节自组装过程中的驱动力,进而获得不同形貌及性能的聚集体,这对于目前的PBI研究具有重要意义。因此本论文合成了两种含叔胺基的苝酰亚胺衍生物分子,将其在不同组装体系中自组装,分析分子结构及组装条件对PBI聚集体形貌及性能的影响,具体内容及研究结果如下:1.通过选择合适的胺基化合物,合成了两种含叔胺基的苝酰亚胺衍生物分子PBI-R（PBI-1和PBI-2）,并通过核磁共振波谱和红外光谱确定了其分子结构。2.采用快速溶剂扩散法将PBI-1和PBI-2分子在含不同种类有机酸的THF/水组装体系中进行自组装实验,讨论了分子结构和有机酸对聚集体的形貌及性能的影响。研究结果表明,PBI-1聚集体在七种有机酸体系中颜色由红色变为了蓝色,而PBI-2聚集体的颜色则仍为红色;两种聚集体均为J型聚集体且仍有部分荧光,PBI-2聚集体的最大吸收峰的红移距离小于PBI-1聚集体,PBI-2聚集体的斯托克斯位移（约60 nm）大于PBI-1聚集体（约25 nm）,说明聚集时PBI-2分子的分子间π-π相互作用比PBI-1更强。PBI-1分子在七种有机酸体系中均能形成纤维,但在多元酸体系中形成的PBI-1聚集体纤维比在一元酸体系中的要短,说明叔胺基的质子化程度和有机酸的分子结构都会影响PBI-1分子的聚集;随着r（H+和叔胺基的浓度比）的增加和p Ka的降低,最大吸收峰的红移距离增加,表明电荷排斥相互作用增强,π-π相互作用减弱;通过X射线衍射确认了PBI-1分子在不同有机酸体系中的自组装过程存在差异;在120℃下加热2h后,在一元酸体系中形成的PBI-1聚集体的最大吸收峰的位置不变,而多元酸体系中其最大吸收峰蓝移,表明在多元酸组装体系中形成的PBI-1聚集体对温度有一定的敏感性;经氨气处理后,PBI-1聚集体的最大吸收峰蓝移,且随着时间的延长和温度的升高,蓝移距离逐渐增大,表明PBI-1聚集体对氨气敏感;并解释了在不同有机酸体系中PBI-1分子可能的堆积方式。3.采用快速溶剂扩散法将PBI-1分子在含三氯乙酸的五种溶剂体系,即三氯甲烷/甲醇,THF/乙醇,三氯甲烷/正己烷,THF/正己烷和THF/水中进行自组装实验,并分析聚集体的形貌和光物理性能,探索出合适的组装体系。结果表明,在THF/乙醇和三氯甲烷/正己烷体系中均未能形成形貌规则的PBI-1聚集体;在THF/正己烷体系中,形成的聚集体多为杂乱且细小的无定形晶粒;在三氯甲烷/甲醇和THF/水组装体系中,在一定的r值范围内,PBI-1分子形成了规则的蓝色聚集体纤维,且纤维的数量和长度的变化趋势为先增加后减小,同时,在五种体系中聚集体变蓝的r值大小为:r THF/乙醇>r三氯甲烷/正己烷≈r THF/水>r THF/正己烷≈r三氯甲烷/甲醇;此外,在五种体系中PBI-1聚集体均为J型聚集体。4.采用相转移组装法,将PBI-1分子在含戊二酸的三氯甲烷/甲醇组装体系中进行自组装实验,并对聚集体的形貌及光物理性能进行表征。结果表明,PBI-1分子在组装2h后已经聚集,在组装2d后聚集体的形貌及数量基本达到稳定。戊二酸的加入减慢了自组装过程,使PBI-1聚集体的形貌由短棒状转变为长纤维状,且随着r值增加和时间延长,纤维的长度和数量明显增加,说明加入戊二酸有利于纤维状聚集体的形成。同时在该体系中形成的是J型聚集体。
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