【摘 要】
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水系锂离子电池使用不燃的水系电解液,相比于有机系锂离子电池,是更加安全的电池体系。但是水系电解液仅1.23 V的电化学稳定窗口（ESW）限制了水系锂离子电池的输出电压和能量密度。通过使用超高浓度锂盐,Water-in-salt电解液可大幅降低水的活度,同时该电解质在电极过程中可在负极侧形成固体电解质界面膜（SEI）,从而成功将水系电解液的ESW拓宽至3 V,电极材料的选择范围随之拓宽,使得高电压、
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水系锂离子电池使用不燃的水系电解液,相比于有机系锂离子电池,是更加安全的电池体系。但是水系电解液仅1.23 V的电化学稳定窗口（ESW）限制了水系锂离子电池的输出电压和能量密度。通过使用超高浓度锂盐,Water-in-salt电解液可大幅降低水的活度,同时该电解质在电极过程中可在负极侧形成固体电解质界面膜（SEI）,从而成功将水系电解液的ESW拓宽至3 V,电极材料的选择范围随之拓宽,使得高电压、高能量密度的水系电池成为可能。然而,一方面高盐电解液的还原稳定性仍然不足,无法支持低电位负极的稳定工作;另一方面高浓度锂盐也使电解液黏度增加,低温性能和浸润性变差。为了在较低盐浓度下获得较宽的ESW,同时提升电解液的低温性能和浸润性,本论文基于Water-in-salt体系进行改性,设计了系列水/有机共溶电解液。主要研究内容和结果如下:（1）引入成膜共溶剂碳酸二甲酯构筑更稳定的SEI。碳酸二甲酯的引入可以进一步降低水的活度,同时,碳酸二甲酯可以参与形成SEI,提高SEI中Li2CO3的含量,从而使SEI更加稳定。研究结果表明,水/碳酸二甲酯共溶电解液成功将电解液的ESW拓宽至3.8 V。利用该电解液构筑的Ti S2/Li Mn2O4全电池输出电压为1.5 V,能量密度为63 Wh/kg;当匹配Li4Ti5O12/Li Mn2O4全电池时,输出电压可达2.5 V,能量密度可达128 Wh/kg。（2）引入强极性、高稳定性的环丁砜作为共溶剂调控锂离子溶剂化层结构,进一步拓宽ESW。环丁砜对Li+有较强的亲和力和配位能力,通过与水分子的竞争配位,减少了Li+溶剂化层中的水分子比例,从而降低了水分子进入内亥姆霍兹层的可能性,进一步抑制了水的分解。在总体盐浓度仅为5.7 m的情况下,水/环丁砜共溶电解液ESW可宽达4.0 V;构筑的Li4Ti5O12/Li Mn2O4全电池在2 C倍率下循环300圈后仍有70%的容量保持率,平均库伦效率高达98%。（3）针对Water-in-salt电解液黏度高、电池低温性能差的问题,引入了低黏度、宽液程的二乙氧基乙烷作为共溶溶剂。水/二乙氧基乙烷共溶电解液的黏度仅为59.5m Pas（25）;在-20℃下,电解液仍保持液态并有0.089 m S/cm的离子电导率。用其匹配的Li4Ti5O12/Li Mn2O4全电池在-20℃下可以正常放电,容量发挥率为室温的65%。DFT计算发现,锂离子与二乙氧基乙烷的亲和能较低,表明锂离子去溶剂化的能垒更低,有利于锂离子在界面处的快速交换。（4）综合考虑电化学性能、盐浓度以及工艺适配性,引入氟化醚设计了水/环丁砜/氟化醚三元溶剂共溶电解液。氟化醚的引入稀释了原本紧密的离子团簇,显著降低了电解液的黏度,同时降低了电解液的极性,使得该三元共溶电解液可以完全浸润商业聚丙烯隔膜。该电解液表观锂盐浓度仅为2.3 m,但仍具有高浓度电解液的溶剂化结构特征和电极/电解液界面行为特点。构筑的Li4Ti5O12/Li Mn2O4软包全电池在能量密度、低温性能、倍率性能上都有提升,证明该电解液可以适配现有锂离子电池生产工艺。
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