【摘 要】
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智能设备、便携式电子设备、电动汽车等领域的迅猛发展对能源储存与转换的需求日益增长。采用固态电解质的锂金属电池不仅能够避免电解液泄漏、爆炸等安全问题,同时可以匹配高压高容量正极以及具有低电位和高理论容量的锂金属负极。因此固态锂金属电池被认为是最有前途的储能器件之一。然而,固态电解质和锂金属负极之间较差的接触性能和Li+的不均匀沉积严重制约了固态锂金属电池的发展。为了改善固态电解质与锂负极之间的界面问
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智能设备、便携式电子设备、电动汽车等领域的迅猛发展对能源储存与转换的需求日益增长。采用固态电解质的锂金属电池不仅能够避免电解液泄漏、爆炸等安全问题,同时可以匹配高压高容量正极以及具有低电位和高理论容量的锂金属负极。因此固态锂金属电池被认为是最有前途的储能器件之一。然而,固态电解质和锂金属负极之间较差的接触性能和Li+的不均匀沉积严重制约了固态锂金属电池的发展。为了改善固态电解质与锂负极之间的界面问题,本文以NASICON型固态电解质Li1.5Al0.5Ge0.5（PO4）3（LAGP）为研究对象,提出了引入缓冲层来维持界面稳定的方案,而后通过掺杂进一步提高固态锂金属电池在大电流密度下的电化学性能,并研究了界面层改性机制。主要研究内容如下:（1）利用原位氧化还原法引入柔性的氧化锌/还原氧化石墨烯（ZnO/rGO,GZO）复合薄膜作为缓冲层用于改善LAGP/Li间的接触性能,促进循环过程中Li+的均匀沉积并抑制界面副反应发生,从而提高界面稳定性。Li/GZO@LAGP/Li对称电池的界面电阻降低至32Ω,临界电流密度达到3.0 mA cm-2,在0.15 mA cm-2的电流密度下稳定循环时间大于800小时,极化电压维持在60 mV左右,展现出稳定的锂沉积和剥离特性。LFP/GZO@LAGP/Li全电池在0.5 C下首圈的放电容量达到131.6 mAh g-1,循环次数大于100圈。（2）基于上述研究,在rGO层中引入聚苯胺制备聚苯胺/氧化锌/还原氧化石墨烯（PANI/ZnO/rGO.P-GZO）薄膜,进一步提高复合薄膜缓冲层的Li+传输能力,从而提高固态电池在大电流密度下的循环稳定性。掺杂的聚苯胺一方面促进了快离子导体LixN的形成,另一方面增加了 rGO的嵌锂能力。Li/P-GZO@LAGP/Li对称电池的界面电阻降低至20 Ω,临界电流密度达到6.3 mA cm-2。同时Li/P-GZO@LAGP/Li对称电池在2.0 mA cm-2的大电流密度下的稳定循环时间大于2000小时。匹配不同正极材料的LFP/P-GZO@LAGP/Li、NCM622/P-GZO@LAGP/Li 和 NCM811/P-GZO@LAGP/Li 全电池展现出稳定的倍率循环性能和高的可逆容量,NCM811/P-GZO@LAGP/Li全电池在0.5 C的长循环测试中,循环次数大于80圈。综上,本文结合原位反应合成以及掺杂的方法,开发出一种界面稳定、离子电导率高的复合薄膜缓冲层来改善固态电解质LAGP与Li负极间的界面问题,成功制备循环稳定性大幅提高的固态锂金属电池,对于固态锂电池在未来生活中的应用具有重要意义。
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