本论文围绕稀土-自由基配合物和单分子磁体两个前沿热门研究方向,使用新合成的三种氮氧自由基配体(两种为文献首报),设计合成了一个新的4f-2p类单分子磁体和19个未见文献报道的金属-自由基配合物(其中15个为4f-2p体系；4个为3d-2p体系)。解析了它们的晶体结构,使用元素分析、红外光谱、电子光谱、荧光光谱、电子自旋共振谱、循环伏安、直流和交流磁化率等对配合物进行了性质表征,并对这些配合物的磁性质进行了研究。1合成了三个氮氧自由基(其中两个未见文献报道),解析了其中一个晶体结构,用红外光谱、电子光谱、电子自旋共振谱和循环伏安等对自由基进行了性质表征。2以自由基NIT-5-Br-3Py为配体得到了14个具有二聚体结构的金属配合物。解析了晶体结构,并研究了它们的磁性质。其中配合物[Tb(hfac)3(NIT-5-Br-3py)]2为此类单分子磁体的第二例,但其能垒高于第一例；另外,配合物Dy初步显示有单分子磁体行为；配合物Gd的磁性测量和分析表明：自由基以N-O部分与Gd(Ⅲ)离子配位的磁相互作用为铁磁相互作用,而自由基以吡啶环上的N与Gd(Ⅲ)离子配位为反铁磁相互作用。据我们所知,这种在同一含Gd(Ⅲ)和自由基的四自旋配合物中既存在铁磁又存在反铁磁相互作用,尚未见文献报道。3以自由基NIT-Ph-O-Ph-O-CH3为配体得到了4个具有4f-2p：杂自旋结构的金属配合物。晶体结构表明：配合物Eu和Tb均为少见的一维链状结构；配合物Ho和Yb均为单金属双自旋结构。磁性测量与近似理论模型的分析表明：配合物Eu和Tb中顺磁离子之间均为弱的铁磁相互作用,而配合物Ho和Yb中顺磁离子之间均为弱的反铁磁相互作用。4以自由基NIT-Ph-O-CH2-CH2-Br为配体得到了2个金属配合物。晶体结构表明：配合物Tm为单金属三自旋结构,而配合物Mn由一个二聚体和一个游离的自由基构成。磁性研究表明两个Mn(Ⅱ)之间为弱的反铁磁相互作用。