钢渣中含有多种碱性含钙矿物,使其具有较高的固碳潜力。通过碳酸化可制备出力学性能良好的钢渣建材制品,但产物碳酸钙对制品强度增长的贡献机制尚不清晰,对碳酸钙的晶体生长规律的研究有助于更好的理解自然界成岩过程。此外,碳酸化对钢渣浸出液pH的中和作用有助于提升钢渣制品的环境友好性。本文进行了以下方面的研究:1)以β-C2S及C3S为主的硅酸盐相的碳酸化是钢渣碳酸化制品强度的最主要来源,这得益于碳酸钙的生长对微观结构的改变。β-C2S及C3S碳酸化过程碳酸钙具有类似的生长规律,可生成结晶良好的呈单晶结构的方解石。反应初期,菱形块状方解石由无定形碳酸钙转化而来,其表面覆盖的球型纳米粒子,使颗粒比表面积增加从而促进碳酸钙的进一步沉淀,同时起到晶核作用促进矿物的后续水化。在反应的稳定阶段（阶段Ⅲ）,放热不明显,但方解石颗粒尺寸快速增加,方解石颗粒间堆积紧密,呈现出明显的机械咬合现象,产生有力的晶相胶结作用,形成致密的碳酸钙骨架,显著提升基体强度。β-C2S的碳酸化伴随方解石晶粒尺寸的增加（从50nm到107nm）、颗粒尺寸的增加（从64nm到1800nm）及热力学稳定性的提高（从698℃到810℃）,最终固化强度达到127MPa。2)钢渣的组成矿物碳酸化性能存在较大差别。本文通过碳酸化热的新方法及反应动力学分析实现对钢渣中矿相碳酸化放热量、反应速率、程度的精确评价。从矿物溶解行为角度揭示影响碳酸化速率及碳酸钙生长的原因。矿物的碳酸化性能受其溶解性能控制,浸出液的Ca2+离子浓度、浸出速率及溶液pH决定碳酸钙的过饱和度,影响碳酸钙的成核和生长过程。浸出液pH和Ca2+离子浓度越高,对应矿物碳酸化放热越剧烈,碳酸化速率越高,越有利于方解石型碳酸钙的生成,但单个方解石颗粒尺寸和晶粒尺寸更小。因而水化产物的碳酸化速率通常高于熟料相,表现出更高的CO2固定能力和更高的碳酸化放热量。例如,CH和C-S-H碳酸化最初阶段生成的方解石的晶粒尺寸较其他矿物最小,这是由于其碳酸化速率较高,产生更多的成核位点,使最终生成的方解石颗粒尺寸最小。同时,方解石颗粒独立分布,未能形成碳酸钙骨架;除CH转变为碳酸钙固相体积增加12%外,水化产物C-S-H、C4ACH11、C3AH6碳酸化伴随结晶水的脱去,固相体积的收缩,造成基体的开裂,严重限制强度的发展。CH和C1.75SH生成的方解石颗粒尺寸分别为217nm和535nm,固碳量分别为668g/kg和41 1g/kg,碳酸化热流峰值分别为629mW/g和494mW/g。3)钢渣浸出液的高pH使其对环境存在潜在威胁。本文分析了钢渣碳酸化过程矿物演变规律及其对浸出液pH、元素浸出的影响。结果表明碳酸化可以显著降低钢渣溶液pH（从12.73降至9.36）。当pH<10,由于缺少CO32-,使碳酸化反应不能完全进行。碳酸化可有效提高硅的浸出。原钢渣浸出液pH和Ca2+浓度由溶解度最高的Ca（OH）2控制;随碳酸化程度提高,pH和Ca2+浓度逐渐趋近于饱和碳酸钙溶液,硅的浸出则由生成的硅凝胶控制。在碳酸化钢渣的后续长期水化过程中,溶液条件使碳酸钙包裹层部分从颗粒表面脱离,促进剩余碱性矿物的溶解及水化,导致pH回升。碳酸化提供基体的主要强度,后续水化速率虽然受到碳酸化的阻碍,但仍可使强度进一步提升,归因于生成的结晶不良/良好碳酸钙、C4ACH11对孔隙结构的改善。碳酸化养护钢渣制备建材制品可实现二氧化碳的长期有效固定;钢渣早期反应活性的提升;制品强度显著提升、密度的降低、安定性不良问题的解决、同时使浸出液pH降低、起到固化部分有害元素的作用;因而在处理和利用钢渣方面表现出巨大的应用潜力及经济环境效益。采用各矿物分别的碳酸化研究方法有利于更深入的理解钢渣复杂体系的碳酸化性能。揭示矿物中元素的浸出行为与碳酸化反应放热规律以及产物碳酸钙的晶型、尺寸三者的关系。有助于实现对矿物碳酸化反应进程的控制以及对产物碳酸钙晶型、尺寸的调控,从而制备出更有实用价值的功能性材料。