MnOx-TiO2催化剂的制备及其催化燃烧氯苯的性能研究

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二噁英(polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans, PCDD/Fs)是一典型的持久性污染物(persistent organic pollutants, POPs),因其具有高毒性而受到各国的广泛关注。目前,针对二噁英的处理方法很多,也取得了较大的进展,其中,催化燃烧法因其具有操作温度低、能耗小、无二次污染等优点而成为处理二噁英行之有效的方法之一。在众多催化剂中,Mn/Ti体系催化剂具有活性好、无毒性的特点,成为催化消除二噁英领域的研究热点。但在催化分解二噁英的过程中,Mn易于氯中毒而失活,因而Mn/Ti体系催化剂在产业化时受到了极大的限制。针对这一问题,本文做了以下工作:1.采用均匀沉淀法制备了一系列不同Mn含量的MnOx-TiO2催化剂,选取具有适当Mn:Ti比的催化剂作为研究锰系催化剂抗氯中毒性能的基础研究对象。制备了9组不同Mn含量的MnOx-TiO2催化剂,发现当Mn与Ti的摩尔比低于1:3时,所制备的催化剂为以锐钛矿型Ti02为基体的MnTiOx固溶体。当Mn含量继续增加时,有锰氧化物晶体析出。在本文的后续研究中,选取Mn与Ti的摩尔比为1:3的催化剂做为研究对象,因为固溶体的晶型结构较为简单,选固溶体做为研究对象可极大地简化后续催化剂抗氯中毒性能的研究,并且此时催化剂中Mn含量较多,在后续催化剂抗氯中毒性能研究中实验现象较为显著。2.采用均匀沉淀法制备了不同Sn添加量的SnOx-MnOx-TiO2催化剂,确定了合适的Sn添加量,考察了不同温度下MnOx-TiO2和SnOx-MnOx-TiO2催化剂的抗氯中毒能力。当Sn的添加量低于10%时,催化剂活性基本不变。选取10%Sn添加量的SnOx-MnOx-Ti02催化剂做为研究对象,考察了10%SnOx-MnOx-TiO2与MnOx-TiO2催化剂在不同反应温度下连续反应100h的稳定性,即催化剂的抗氯中毒能力。结果表明Sn的添加可以有效地增强MnOx-TiO2催化剂的抗氯中毒能力,10%SnOx-MnOx-TiO2与MnOx-TiO2催化剂保持稳定活性所需温度分别为225℃和300℃。
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