钛基改性DSA电极的制备及性能研究

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本论文主要研究稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极和Ti/Sn-Sb/PbO2电极的制备及其性能,并以自制洗涤污水为目标有机物,对其降解工艺进行了优化。本论文对影响稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极性能的主要因素:热处理温度和稀土的掺杂量进行了较详细的研究。通过对所制备电极的析氧电位和对洗涤污水的处理效果的评价,确定了三种电极的制备工艺,分别为:Nd掺杂Ti/Sn-Sb电极,热处理温度为550℃,Nd的掺杂量为100:6:1时,电极性能最佳;Ce掺杂Ti/Sn-Sb电极,热处理温度为500℃,Ce的掺杂量为100:6:5时为佳;La/Ce混合稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极,热处理温度以500℃为宜,混合稀土的掺杂量以100:6:2为佳。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电子能谱(EDX)等检测分析方法对不同稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极的涂层晶体结构、电极表面形貌、电极表面涂层的元素组成进行了表征及分析。研究结果表明,稀土的掺杂有利于晶粒细化,增加涂层比表面积,有利于导电性的提高和催化性能的提高。适量的稀土掺杂促进了Sb原子对SnO2晶格中Sn原子的取代,但掺杂量过高会破坏SnO2晶格,使电极性能降低,甚至低于未掺杂的。本论文对自制洗涤污水的降解工艺进行了优化。得出最佳降解工艺参数为:La/Ce混合稀土掺杂Ti/Sn-Sb电极为阳极,电极间距为2cm,以NaCl为电解质,浓度为0.2 mol·L-1,调溶液pH为10左右,电解电压为14V,电解时间为50min。在最佳工艺条件下对洗涤污水DBS和COD的去除率平均分别达到98.22%和83.20%。紫外光谱分析表明,降解过程中DBS直接矿化为CO2和H2O,无其它中间产物生成。本论文亦对稀土对Ti/Sn-Sb/PbO2电极的掺杂改性进行了研究。用溶胶-凝胶法制备稀土(La,Nd)掺杂SnO2中间层,采用电沉积法制备了PbO2表面层,得到改性PbO2阳极。结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的电极中间层,对基体覆盖完全,排布紧密,晶粒微小(为纳米级),晶型饱满,属金红石型且比表面积较大,有利于表面层与中间层的结合,提高电极的电催化活性和延长电极的使用寿命。中间层掺杂La元素的电极,掺杂比为Sn:Sb:La=100:6:1时电极性能最好;而中间层掺杂Nd元素,掺杂比为Sn:Sb:Nd=100:6:2时电极的性能最好,此比例时电极对目标有机物CODCr去除率分别为91.90%和90.93%。
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