负载钌催化剂的二氧化碳加氢性能研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tomsue
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
二氧化碳的大量排放给全球带来了严重的生态及环境等问题(温室效应),已经引起了人们的密切关注。同时,二氧化碳也被认为是地球上储量最为丰富的碳源之一。二氧化碳甲烷化作为有效利用碳源解决温室效应的方法之一具有长远的战略意义。不仅如此,甲烷化反应在实际工业应用中也占据重要地位。如,在制备氨合成气和纯氢过程中,通常需要采用CO2和CO甲烷化反应脱除气体中的少量CO2和CO实现气体的完全净化,同时使后续的反应中的催化剂不被毒化。在活性炭载钌催化剂氨合成催化过程中,载体活性炭在氨合成气氛条件下的甲烷化行为是影响活性炭载钌催化剂工业化的主要障碍,但是关于活性炭载钌催化剂在氨合成气氛中的甲烷化行为没有系统研究的报道;同时活性炭载钌催化剂被认为具有抗CO、CO2、和H2O毒化的性能,但是,在氨合成条件下,CO2气体是否会造成活性炭载体发生气化反应等至今未见有任何报道。因此,本文选择负载型Ru催化剂为研究对象,系统比较了不同载体负载Ru催化剂的甲烷化性能,同时分别考察了活性炭载Ru催化剂在CO2和H2、CO2、H2等不同气氛条件下的甲烷化行为、活性炭载体的气化行为等。 1.活性组分 研究了γ-Al2O3为载体不同活性组分的影响,结果表明催化剂活性顺序为:Ru/γ-Al2O3>Co/γ-Al2O3>Ni/γ-Al2O3>Pd/γ-Al2O3,负载型钌催化剂具有最低的活化能和最高的活性。 2.载体 研究了不同载体对负载型钌催化剂的影响。结果表明,不同载体负载钌催化剂的活性顺序为:Ru/TiO2>Ru/ZrO2>Ru/MgO>Ru/Al2O3>Ru/C>Ru/SiO2。载体的比表面积并不是影响催化剂活性的重要因素,随着氧化物载体比表面积的减小,二氧化碳转化率增大。 3.Ru/γ-Al2O3催化剂研究了Ru负载量以及制备方法(等体积浸渍法和醇还原法)的影响。结果表明,随着Ru负载量增加,二氧化碳转化率和甲烷的选择性均随之升高,Ru负载量5wt%时二氧化碳的转化率接为98.97%。在Ru负载量为1wt%时,使用醇还原法制备的催化剂金属颗粒明显小于传统的等体积浸渍法制备的催化剂,催化活性也有所提高。 4.Ru/C催化剂通过原位TG表征研究了不同气氛(CO2+Ar、H2+Ar、CO2+浙江工业大学硕士学位论文H:)、温度和CO:含量等条件下催化剂的失重。结果表明,在二氧化碳甲烷化反应过程中除发生二氧化碳加氢甲烷化反应外,还发生了C十CO:的气化反应和C+H:的甲烷化反应。氢气的存在抑制了活性炭载体‘J一几氧化碳之间的气化反应。催化剂的失重速率随着温度的升高先增加后减小。 研究了Ru负载量、助剂、及制备条件(浸渍时问和还原温度)等对催化剂的影响。结果表明,随着Ru负载量增加,一二氧化碳的转化率增加,甲烷选择J性坦逐渐升高:当负载量超过5w’t%时,甲烷选择性超过了100%;催化剂的失重速率也先增大后减小。不论是添加Ni、Pd和C。等Vlll族金属还是添加Ca、Mg和K等非VHI族金属组分,催化剂的活性均有不同程度的下降。添加了促进剂钾后的催化剂载体活性炭的流失减少。催化剂制备过程中合适的浸渍时间为24小时,合适的还原温度为200℃左右。 研究了空速、原料气的配比和反应温度对R川C催化剂上二氧化碳甲烷化反应的影响。结果表明,空速等于7200h一‘时,催化剂的活性出现峰值,二氧化碳转化率和甲烷的选择性都最大;二氧化碳的转化率随着CO;和H:的比值的下降而急剧升高,甲烷选择性在coZ:H:的值为1:4时最高;随着反应温度的升高,COZ的转化率先升高后下降。 最后,给出了全文工作的总结以及对今后研究工作的展望。
其他文献
医师多点执业是当前社会热门话题之一,对其利弊的讨论众说纷纭。从医师多点执业的积极意义和可能带来的问题这2个方面进行了分析。
学术期刊是学术成果展示、交流与传播的重要载体,受制于学术市场并形成自身的反应体系--学术期刊市场.高校学报是学术期刊市场中的主力军(数量上),但遗憾的是缺乏战斗力(质量
置换脱产研修是教师职后教育培训活动,对于在职教师的提升和成长具有不可替代的作用,置换脱产研修展现师范院校的优势,有助于师范院校的整体发展,有利于提高农村中小学校的教
在对现有感应加热电源功率调节方式比较分析的基础上,提出了一种脉宽移相调功与定角锁相控制相结合的方法来调节逆变器输出功率。该方法不仅满足了电压型逆变器的工作条件,而
近年因人为因素如人流、药流、未育带环等原因诱发妇科炎症增多,导致输卵管堵塞或输卵管通而不畅发病率呈上升趋势。
以武汉大学工学部主教广场及其周边环境的调查问卷为实际依据,以环境心理学为理论基础,通过分析问卷中使用者对环境的心理感受,将实际与理论相结合,依据马斯洛需求理论,讨论了景观
目的探讨计算临床科室风险系数的方法。方法选取病案病例分型和抢救危重病人次数资料,应用Rldlt方法分析评价。结果计算得到调整平均Ridit值=各科室平均Ridit值+各科室抢救危
<正>(本讲适合初中)在各级的初中数学竞赛中时常会出现一些含有高次方程的问题.解决此类问题的关键是先研究高次方程的特征,再选用合适的方法对其进行降次,即把高次方程转化
回顾人工神经网络的发展历史;介绍三种典型的神经网络模型,指出神经网络目前发展方向。
杜琪峰的黑帮电影,富于香港本土特色,最具有类型化特征。黑帮电影中解决矛盾的最终方式是使用暴力。但无论从道德层面还是从美学意义上讲,在一味地渲染暴力都是不可取的,这是