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随着电动汽车等技术的发展,近年来对于锂离子电池容量、循环以及倍率性能提出了更高的要求。高电压尖晶石LiNi0.5Mn1.5O4材料具有高的工作电压及理论容量,成为高功率锂离子电池的首选正极材料之一。针对微米和纳米尺寸尖晶石LiNi0.5Mn1.5O4正极材料目前所存在问题,本论文设计并利用自模板法和共沉淀法制备中空微纳结构的LiNi0.5Mn1.5O4正极材料,拟利用中空微纳复合结构提高材料的电化学性能,尤其是循环性能和倍率性能。主要研究内容如下:论文首先进行自模板法制备具有中空微纳结构的LiNi0.5Mn1.5O4材料研究,系统研究了合成工艺对产物性能的影响。实验表明,前驱体MnCO3的结构及形貌是影响LiNi0.5Mn1.5O4的关键因素之一。随着反应温度的增加,MnCO3结晶度提高,颗粒粒径先减后增。其中,60℃所制备MnCO3结晶度高,粒径分布均匀,可得到稳定的中空状MnO2,这种特殊结构有利于LiNi0.5Mn1.5O4材料中空微纳结构的形成。随着煅烧温度的升高,LiNi0.5Mn1.5O4材料结晶度提高,但温度过高会产生杂质相,导致尖晶石结构的破坏。其中,850℃高温合成的LiNi0.5Mn1.5O4材料呈现纳米颗粒组成的保持完整的中空结构,初始放电容量为122.2 mAh·g-1(0.2 C),100次充放电循环后容量保留率为95.83%,高倍率下(10 C)首次放电容量为95.1mAh·g-1。较低温度下进行的退火处理能弥补LiNi0.5Mn1.5O4材料在高温煅烧过程中造成的氧缺失,降低Mn3+含量,改善中空微纳结构LiNi0.5Mn1.5O4材料的电化学性能。其中,700℃退火8 h能减少材料中杂质相,提高材料导电性,初始容量提高到127.3 mAh·g-1(0.2 C),100次循环后容量保留率为98.43%,高倍率(10 C)放电容量为108.3 mAh·g-1。其次,论文进行共沉淀法制备具有中空微纳结构的LiNi0.5Mn1.5O4材料研究,系统研究了合成工艺对产物性能的影响。结果表明,以Na2CO3共沉淀剂制备的前驱体Ni0.25Mn0.75CO3颗粒尺寸分布范围窄,球形度好,阳离子(Ni、Mn)在颗粒中均匀分散,且比例能得到精确控制,有利于后续微纳结构LiNi0.5Mn1.5O4的形成,以Ni0.25Mn0.75CO3为前驱体制备的LiNi0.5Mn1.5O4材料电化学性能优异煅烧温度升高,LiNi0.5Mn1.5O4材料结晶度相应提高。850℃合成的材料具有立方尖晶石结构、规则的八面体外形及优异的电化学性能,0.2 C的放电容量为120.1 mAh·g-1,100次循环后容量衰减率为5.66%。10 C倍率下放电容量仍高达98.4mAh·g-1。退火处理同样能改善共沉淀法制备LiNi0.5Mn1.5O4材料的电化学性能。700℃退火4 h所制备的LiNi0.5Mn1.5O4材料,0.2 C放电容量为130.1 mAh·g-1,循环100次后容量仅衰减2.08%,10 C放电容量为108.1 mAh·g-1。利用自模板法和共沉淀法,采用优化工艺均能得到具有中空微纳结构的LiNi0.5Mn1.5O4材料,且该材料在循环过程中能保持结构的稳定,表现出较好的电化学性能。具有中空微纳结构的LiNi0.5Mn1.5O4材料,相对于微米尺寸LiNi0.5Mn1.5O4材料,具有更高的放电容量及倍率性能;相对于纳米尺寸LiNi0.5Mn1.5O4材料,体现出更优异循环稳定性。比较两种制备方法,共沉淀法能同时沉淀Ni、Mn元素,工艺简单、成本低,而且颗粒尺寸大,加工性好,是一种更具应用前景的制备方法。