基于管式炭膜电芬顿体系构建及对染料废水的降解研究

来源 :天津工业大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:slik
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本研究通过引入具有导电性的管式炭膜作为过滤式阴极构建电芬顿反应器,通过考察电芬顿反应器中炭膜电极膜组件过滤通量对甲基橙降解的影响,阐明管式炭膜电极的过滤行为对电芬顿反应器降解效果的机理。以管式炭膜作为阴极构建过滤式电芬顿反应器,对其运行条件进行优化。炭膜过滤行为影响电芬顿反应器对甲基橙的降解效果。当炭膜通量由0 L/(m2·h)提高到100 L/(m2·h),系统甲基橙的去除效果有显著改善,80 min时去除率由64.1%提高至95.4%,TOC去除率由33.0%提高至66.4%,表明过滤行为能够有效提高反应器的处理效率。当电流密度由1 mA·cm-2提高到4 mA·cm-2,甲基橙和TOC去除率从72.3%和16.2%提高至95.3%和66.4%。电流密度继续增加至6 mA·cm-2,甲基橙和TOC去除率无明显提升,而矿化电流效率明显下降,从138.4%(4 mA·cm-2)下降至98.2%。此外对初始pH和Fe2+投加量研究发现,初始pH值由1增长至7时,甲基橙降解呈现效果先上升后下降的趋势;Fe2+投加量从0上升至0.8 mmol/L,甲基橙降解同样呈现先上升后下降的效果。在过滤通量为100 L/(m2·h)、电流密度为4 mA·cm-2、初始pH=3、Fe2+投加量为0.2 mmol/L条件下,反应进行到80 min时,甲基橙去除率和TOC去除率可到达95.3%和66.4%,一级反应动力学常数k=0.03856 min-1,矿化电流效率为101.8%。对过滤式电芬顿反应器的降解甲基橙模拟废水效果进行机理分析,发现通量可以有效地提升H2O2产量,促进Fe2+的再生以减少药剂投加。当通量由0 L/(m2·h)提高到100 L/(m2·h)时,系统H2O2产量提升显著,由9.9 mg/L提升至1 7.1 mg/L,提升了71.1%。过滤通量从0 L/(m2·h)增加至150 L/(m2·h)时,稳定阶段反应器中Fe2+浓度由3.7 mg/L增加至6.7 mg/L,占反应器中总铁比例提高,从34.8%增至66.1%。在通量为100 L/(m2·h),投加0.2 mmol/L Fe3+时,甲基橙去除率为90.7%,比0 L/(m2·h)提高了38.5%,与投加Fe2+相差不大,这表明过滤行为对Fe3+还原再生Fe2+有较好的促进作用,能够有效地保持反应器中较高的Fe2+浓度。对运行80 min后炭膜进行扫描电镜(SEM)和能谱仪(EDS)分析发现过滤行为加速了Fe2+向阴极传递,随着通量增加Fe覆盖量随之增加。而X-射线光电子能谱仪(XPS)分析并未检测到铁的特征峰。对电极CV和LSV分析表明过滤行为强化了传质过程,极大的提升了电子的传递效率,最大响应电流从0.058 A提高至0.069 A;EIS分析表明通量的增加能够有效的降低电极的内阻,由1.65Ω(0 L/(m2h))降低至1.33Ω(150 L/(m2·h)),提升电极的电化学性能,这是强化O2的二电子还原和Fe3+还原的重要原因。
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