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目前,我国甲醇制烯烃技术发展迅猛,而乙烯需求增长缓慢,特别是乙烯生产趋向于原料轻烃化,因而,处于从属地位的丙烯供需矛盾突出,开发独立的甲醇制丙烯生产技术势在必行。甲醇制丙烯工艺是一个弱酸催化的反应,主要采用ZSM-5分子筛做催化剂,酸分布对MTP反应有重要影响。鉴于B-Al-ZSM-5分子筛硅铝比较高,本身的酸性较弱,因此,本文应用固定床反应器,以B-Al-ZSM-5分子筛为催化剂,对MTP工艺的反应条件进行了优化,筛选出最适于反应放大的条件。针对催化剂稳定性的问题进行了一系列研究,重点考察了Ce改性对ZSM-5分子筛催化MTP反应的影响。鉴于ZSM-11分子筛与ZSM-5结构相似,分析比较了ZSM-11催化剂在催化MTP反应时与ZSM-5分子筛的区别。通过考察原料空速、水醇比对MTP反应的影响,发现在保证甲醇转化率的前提下,甲醇空速为1h-1或水醇比为1的条件下,催化MTP反应性能比较稳定,适合放大试验。B-Al-ZSM-5催化剂在甲醇空速为1h-1、水醇比(mmo1)为1的条件下催化MTP反应,丙烯选择性由33%上升至43%,乙烯选择性由15%左右下降至9%,第584小时甲醇转化率降至90%。B-Al-ZSM-5分子筛硅铝比较高,本身酸性较弱,酸量较少,经过Ce改性后,B酸、L酸比例变化明显；另一方面,弱酸比例更高,反应速率更快,积碳前驱体及积碳迅速形成,并快速覆盖催化剂活性中心。随着Ce02负载量的增加,B/L值降低,弱酸比例更高,催化剂寿命降低。在反应温度为500℃、空速为3 h-1的反应条件下,未经改性处理的B-Al-ZSM-5分子筛稳定性最好,可反应177小时；5 wt% CeO2改性的B-Ak-ZSM-5催化剂Sp及轻烯烃总选择性(SL)相对更高,与未改性催化剂相比分别高出0.83、0.93个百分点,差别较小。因而,综合考量催化剂稳定性及产物选择性,未改性的B-Ak-ZSM-5分子筛本身具有最优的催化MTP反应性能。对于ZSM-5催化剂,随着硅铝比的降低,催化剂酸性增强、酸量均增加,通过考察不同Si/Al对ZSM-5分子筛铈改性前后对催化MTP反应性能的影响,研究Ce改性对不同酸量、酸强催化剂的影响。对于未改性ZSM-5催化剂,随着硅铝比的降低,催化剂酸性增强、酸量均增加,Sp先升高后降低,催化剂寿命逐渐降低,B-Ak-ZSM-5分子筛稳定性最好,NK ZSM-5的丙烯选择性最高。Ce02覆盖催化剂的强酸中心,抑制副反应发生。经Ce改性后,随着硅铝比的降低,相比于未改性催化剂,催化剂的寿命增长率逐渐增高,负载Ce02对提升催化剂稳定性的作用效果增强。当催化剂母体酸量足够时,Ce02负载增强催化剂稳定性的效果越明显。综合催化剂寿命与烯烃选择性,2.5 wt%铈改性的NK ZSM-5的丙烯选择性最高,35.53%,寿命最长,200小时,催化MTP反应的性能最优。对优选出的NK ZSM-5催化剂进行不同量Ce02改性的考察。负载铈含量的变化可以影响催化剂酸性及酸量的变化,进而引起催化剂性能的变化。2.5.wt%铈改性适当降低了NK ZSM-5分子筛的强酸量,增强了催化剂稳定性,提高丙烯及低碳烯烃选择性。ZSM-11分子筛(MEL型)与ZSM-5分子筛(MFI型)结构相似,具有两条相互交叉的10元环孔道,孔径相似。在相同条件下催化MTP反应,B-Al-ZSM-11的丙烯选择性高于B-Al-ZSM-5催化剂,寿命低于B-Al-ZSM-5催化剂。B-Al-ZSM-5分子筛的酸密度较低,在催化MTP反应过程中,催化剂的稳定性较好。