电解煤浆制氢催化阳极的制备和活性研究

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能源是支撑社会经济发展的物质基础。目前人类使用的能源是以石油、煤炭等为代表的化石燃料为主,因此人们称目前人类处于“碳氢经济”时代.目前我国有70%的能量来源于煤,是世界上第二大用煤大国。据预测,到2010年,煤炭在我国一次能源消费结构中还要占66.1%,即使到2050年,煤炭仍占50%以上。所以,不仅在现在而且在相当长的一个时期内,我国仍以煤为主的能源结构将难以改变。因此,发展洁净煤技术,提高煤炭利用效率、减少污染物排放对我国国民经济发展具有重要的现实意义。电解煤炭制氢综合了煤的清洁利用和新能源——氢的开发两大优点。根据我国以煤为主的能源结构特点,发展以煤炭为原料制取氢气的技术路线是具有中国特色的制氢路线,也是当前最经济的路线。电解煤浆制氢立足于新能源开发和煤的清洁利用——21世纪的两大课题,综合了两大优点,具有极大的研究开发价值和现实意义。 本文对电解煤浆制氢这一新的技术进行了研究,主要致力于解决煤浆电解制氢所需的高活性催化电极这一关键问题。首先研究了Ti基贵金属催化电极,对Ti基体进行前处理,通过循环伏安法制备了不同比例的各种催化电极。通过对电极的表征,催化层结合力良好,电极具有较长的使用寿命,电极活性也有了很大的提高;然后用传统的热分解法制备了Ti基贵金属氧化物涂层电极,通过各种电极的表征测试,所制备的电极Pt主要单质形式存在,而Ru、Ir以氧化物的形式存在,并在一定程度上生成固溶体,电流和气体收集测试表明一定组分的Pt-RuO<,2>/Ti电极具有最佳的催化活性;考虑到提高电极寿命和提高电极比表面积的必要性,首先在控制一定电位下氧化制备了纳米层状多孔TiO<,2>薄膜,以此薄膜作为中间层,然后在表面上沉积制备了一定比例的各种贵金属催化电极,电极寿命大大提高,催化活性也显著增强,取得了较好的整体效果。 电极的催化活性虽得到了较大的提高,但长期以来对煤浆电解制氢机理的研究却少见报道。加深对煤浆电解制氢机理的认识无疑会有利于催化电极的开发研究和最佳工艺条件的选择。本文结合煤浆电解工艺条件各因素的影响和电极催化活性提高的测试过程对机理进行了初步探讨。
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