赤铁矿和生物炭对潜流人工湿地污水处理效果及N2O和CH4排放的影响

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气候变暖作为全球性环境问题,会对人类生活、生态系统以及经济发展带来一定影响,而造成气候变暖的主要原因是由于大气中温室气体浓度的不断增加。近年来,人工湿地由于具有投资低、能耗小、操作简单、以及良好的景观效果等优点,是目前世界各国大力推广的污水处理方法,尤其在农村和管网未普及地区。然而,传统潜流人工湿地由于长期处于低溶解氧状态运行,导致其净化水质过程中脱氮除氮等效果较差,同时在进行污染物质去除过程中还会产生大量的温室气体。本研究通过温室模拟实验,添加赤铁矿和生物炭构建空白-人工湿地、铁矿-人工湿地、生物炭-人工湿地和生物炭-铁矿-人工湿地(简称铁生-人工湿地)四组人工湿地系统,以此研究减排物质的添加对污水处理效果的影响,人工湿地环境下脱氮效果,碳、氮的形态转化过程及流向,以及关键微生物群落结构来揭示减排物质的添加对CH4和N2O减排的影响机制。根据湿地运行条件和进水水质特征,优化生物炭湿地构建方式,提出减少温室气体排放的策略,为我国人工湿地温室气体减排及科学评价提供理论依据。主要结果如下:1.不同减排物质对人工湿地污染物去除的影响(1)各组人工湿地的平均出水COD浓度均在50 mg·L-1以下,平均COD去除率则均在90%以上,铁矿-人工湿地与空白-人工湿地COD去除效果没有显著差异,生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地显著降低了人工湿地COD出水浓度(P?0.05)。(2)人工湿地的平均出水DO浓度均在0.3 mg·L-1以下,处于缺氧状态,铁矿-人工湿地与空白-人工湿地出水DO无显著差异,生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地与空白-人工湿地的出水DO浓度有显著差异(P?0.05),表明生物炭的添加能显著提高人工湿地系统出水的DO,但各组人工湿地仍处于缺氧状态。生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地的pH显著低于空白-人工湿地(P?0.05),但铁矿-人工湿地与生物炭-人工湿地间无显著差异,表明生物炭的添加能显著降低人工湿地系统pH。(3)生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地NH4+-N出水浓度显著低于空白-人工湿地和铁矿-人工湿地(P?0.05),但铁矿-人工湿地和空白-人工湿地间NH4+-N出水浓度无显著差异,表明添加生物炭能降低人工湿地NH4+-N出水浓度,提升污水处理的NH4+-N效率。对于TN,四组人工湿地去除效果与NH4+-N相似。TP去除率均在50%以上,其中生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地TP去除率显著高于空白-人工湿地和铁矿-人工湿地(P?0.05),表明生物炭的添加有利于提升污水中TP的去除效果。2.不同减排物质对人工湿地对CH4和N2O排放的影响(1)四组人工湿地在整个实验运行阶段的CH4平均排放通量分别为35.30±12.18、23.66±5.08、9.83±9.74和9.26±5.18 mg CH4·m-2h-1。与空白-人工湿地相比,铁矿-人工湿地、生物炭-人工湿地、铁生-人工湿地CH4排放通量分别减排32.97%、72.15%和73.77%。表明铁矿、生物炭和铁矿+生物炭的添加均对人工湿地系统有CH4减排效果,且有生物炭添加的人工湿地系统对CH4排放的抑制效果最为明显。四组人工湿地在整个实验运行阶段的N2O平均排放通量则分别为406.53±138.36、278.46±81.75、243.88±130.99和291.72±112.03μgN2O·m-2h-1。与空白-人工湿地比,铁矿-人工湿地、生物炭-人工湿地、铁生-人工湿地N2O排放通量分别减排31.50%、40.00%和28.24%,表明铁矿、生物炭和铁矿+生物炭的添加均对人工湿地系统中N2O有减排效果,且单独添加生物炭效果最佳。四组人工湿地在每个水力停留时间内CH4和N2O排放引起的综合GWP分别为3.43±1.18、2.30±0.50、0.97±0.95和0.92±0.51 g CO2·m-2。与空白-人工湿地比,铁矿-人工湿地、生物炭-人工湿地以及铁生-人工湿地三组综合GWP分别降低了32.94%、71.72%和73.18%,表明铁矿、生物炭和铁矿+生物炭对人工湿地综合GWP均有减排效果。3.不同减排物质的添加对人工湿地生物群落结构及基因丰度的影响(1)本实验在门(Phylum)的基础上,所有样品总共划分出47个门类,四组人工湿地系统主要组群(所占比例前7)是一致的,主要有放线菌门(Actinobacteria),变形菌门(Proteobacteria),拟杆菌门(Bacteroidetes),绿屈挠菌门(Chloroflexi),Patescibacteria,厚壁菌门(Firmicutes),酸杆菌门(Acidobacteria),且7个最主要的群落占比超过93%。四组人工湿地的主要优势菌为放线菌门和变形菌门。分析变形菌门在纲水平下物种组成,减排物质添加后改变了变形菌门下纲水平下的物种结构,其中铁矿-人工湿地、生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地降低了δ变形菌所占变形菌门百分比;但铁矿-人工湿地、生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地却大幅度提高了α变形菌和γ变形菌所占变形菌门百分比。(2)四组人工湿地系统的产甲烷菌的macrA基因丰度之间均呈现出显著差异(P?0.05),铁矿-人工湿地的macrA基因丰度为最高的3.16×107 copies·g-1,生物碳-人工湿地为最低的8.33×106 copies·g-1,铁矿-人工湿地显著增加了产甲烷菌的mcrA基因丰度(P?0.05),生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地则显著降低了产甲烷菌的mcrA基因丰度(P?0.05)。生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地的pmoA基因丰度分别为1.29×107 copies·g-1和1.11×107 copies·g-1,与空白-人工湿地的2.78×106 copies·g-1相比,两组人工湿地显著增加了甲烷氧化菌的pmoA基因丰度(P?0.05),而铁矿-人工湿地的pmoA基因丰度为3.54×106 copies·g-1,与空白-人工湿地无显著差异性。对比空白-人工湿地AOB基因丰度的1.36×106copies·g-1,生物炭-人工湿地(2.38×106 copies·g-1)和铁生-人工湿地(1.82×106copies·g-1)显著增加AOB基因丰度(P?0.05),而铁矿-人工湿地(1.14×106copies·g-1)则与空白-人工湿地无显著差异性。铁矿-人工湿地、生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地的nirS基因丰度分别为7.50×107 copies·g-1、3.73×108copies·g-1、8.97×107 copies·g-1,与空白-人工湿地的相比5.18×107 copies·g-1,均显著增加了nirS基因丰度(P?0.05)。空白-人工湿地(5.45×107 copies·g-1)、铁矿-人工湿地(3.00×107 copies·g-1)、生物炭-人工湿地(8.29×107 copies·g-1)和铁生-人工湿地(2.24×108 copies·g-1)的nirK基因丰度均呈现显著差异(P?0.05),其中,生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地显著增加了nirK基因丰度(P?0.05),而铁矿-人工湿地显著降低了nirK基因丰度(P?0.05)。生物炭-人工湿地和铁生-人工湿地的nosZ基因丰度分别为3.06×107 copies·g-1和1.72×107 copies·g-1,相较于空白-人工湿地的9.80×106 copies·g-1,显著增加了nosZ基因丰度(P?0.05),而铁矿-人工湿地的nosZ基因丰度为1.19×107 copies·g-1,与空白-人工湿地无显著差异性(P?0.05)。
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