基于电极接触修饰提升反式结构钙钛矿太阳能电池转换效率和稳定性的研究

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近年来,钙钛矿凭借其优异的光电性质,成本低廉和制备工艺简单的特点受到了人们的广泛关注,钙钛矿太阳能电池的转换效率发展迅猛,目前单节钙钛矿太阳能电池的转换效率已超过25%。然而,电池的长期稳定性问题成为限制其进一步产业化的阻碍。另外,在所有结构的钙钛矿电池中,反式结构显示出独有的特点,如可实现低温溶液法制备,符合柔性电池的制作和卷对卷印刷工艺的要求,更容易整合至叠层钙钛矿电池的制备工艺中等,在实现钙钛矿电池的应用表现出巨大的潜力。但是,反式结构钙钛矿电池的转换效率要低于正式结构,主要原因来自于非辐射复合引起的开路电压损失。所以,如何制备高效率高稳定的反式结构钙钛矿太阳能电池成为当今研究者们关注的焦点。本论文主要围绕这个中心,以组分工程,界面工程,掺杂工程为策略,从界面问题入手,抑制钙钛矿电池的非辐射复合,减少开路电压损失,同时提升反式结构钙钛矿太阳能电池的转换效率和稳定性。主要开展了以下三个部分的工作。1.选择两种高稳定性钙钛矿组分,Cs0.05(FA0.83MA0.17)0.95Pb(I0.83Br0.17)3(FAMACs)和FA0.83Cs0.17PbI2.7Br0.3(FACs)并且以ITO/PTAA/Perovskite/C60/BCP/Cu为器件结构制备反式结构钙钛矿电池。分别研究了本体钝化和界面对两种组分的反式结构钙钛矿电池性能的影响。经过优化的FAMACs和FACs组分的反式结构钙钛矿电池的转换效率分别为19.4%和19.1%。并且通过对其进行梯度能级构建,初步探索两种组分电池开路电压损失的原因在于界面处的能级失配。2.利用界面工程的策略,用CsPbI3QDs辅助配体的方法,修饰了FAMACs组分反式结构钙钛矿电池的阴极接触,通过抑制非辐射复合减少了开路电压损失,同时提升反式结构钙钛矿电池的性能和稳定性。研究发现,重度清洗的CsPbI3QDs表面的配体以量子点为媒介被成功的转移到钙钛矿的表面,引起了钙钛矿表面的能带弯曲,从而减少了50 mV的电压损失。在没有配体钝化作用的情况下,经过修饰的反式结构钙钛矿电池,开路电压可高达1.15 V并实现了20.6%的转换效率。同时,电池的稳定性也获得明显提升,在N2下储存1000 h后,仍能保持初始转换效率的94%。3.利用掺杂工程的策略,通过共轭聚合物PFN-Br掺杂的方法,修饰了FACs组分反式结构钙钛矿电池的阳极接触,通过抑制非辐射复合减少了开路电压的损失,同时提升反式结构钙钛矿电池的性能和稳定性。研究发现,PFN-Br对钙钛矿薄膜的掺杂将FACs的VBM能级从-5.8 eV提升至-5.6 eV,减少了钙钛矿与空穴传输层PTAA间的能级势垒,同时缺陷密度的减少和晶粒尺寸的增大协同增强了界面处载流子的抽取和传输能力,从而提升了60 mV的开路电压,经过掺杂的反式结构钙钛矿电池,电压可高达1.10 V并实现了20.3%的转换效率。同时,电池的稳定性也得到了明显提升,在连续一个太阳光照下最大功率点追踪测试536 h后,仍能保持初始转换效率的80%。
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