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典型挥发性有机物(VOCs)苯由于具有较大的毒性、致突变性和致癌性,严重威胁着人类健康和生态环境。随着苯排放量的持续增加,如何高效的治理含苯废气成为科学家们研究的热点课题。吸附法是处理含苯废气的主要技术之一,但吸附法在实际应用过程中,无处不在的水分子会极大抑制吸附剂对苯的吸附和造成再生能耗的增加。因此,设计出一种在湿环境下的高效苯吸附剂仍是目前吸附技术面临的重要挑战之一。金属有机骨架材料MIL-101和Cu-BTC具有巨大的比表面积和适宜的孔隙结构,在苯气体吸附方面展现出良好的应用潜力。本文在研究MIL-101和Cu-BTC对苯和水吸附性能的基础上,采用不同复合手段优化制备了高疏水性碳点@MOFs(CD@MOFs)复合吸附剂,探讨了苯和水在其上的吸附机理和竞争吸附行为。研究结果为湿环境条件下高效吸附剂的设计开发提供理论依据和技术支持。本论文的主要成果归纳如下:
(1)静态单组分测试结果显示,MIL-101对苯和水具有较大的饱和吸附量,这主要归因于MIL-101具有巨大的比表面积;采用低浓度含苯气体进行动态吸附测试,发现由于Cu-BTC具有更小的孔径和更多的不饱和金属位,其对苯具有相对较高的动态吸附量;但在含水条件下测试时,Cu-BTC对苯吸附性能低于MIL-101,表明苯和水分子在Cu-BTC上有相同的吸附位,且其对水分子有更强的吸附能力。
(2)采用葡萄糖浸渍碳化、HCDs浸渍负载和HCDs原位合成三种方法制备得到了碳点@MOF(CD@MOF)、浸渍-疏水性碳点@MOF(JZ-HCD@MOF)和原位-疏水性碳点@MOF(YW-HCD@MOF)三类复合材料。测试表明:CD@MOF复合材料的疏水性及苯吸附性能改善效果不明显;JZ-HCD@MOF苯吸附性能有所降低但疏水性显著提高;YW-HCD@Cu-BTC的苯的吸附性能和疏水性均显著提高。
(3)MIL-101的添加时间影响JZ-HCD@MIL-101复合材料的疏水性,其中JZ-HCD@MIL-101-0.25疏水性最强;随着HCDs溶液浓度的增加,JZ-HCD@MOF对苯和水的饱和吸附量逐渐降低;YW-HCD@Cu-BTC对水的吸附量逐渐降低,低压下对苯的静态平衡吸附量先增加后降低,其中YW-HCD@Cu-BTC-C1吸附量最大。
(4)YW-HCD@Cu-BTC对苯的动态吸附性能显著增强。无水条件下,YW-HCD@Cu-BTC-C1的穿透时间是Cu-BTC的5倍;有水条件下,复合材料的穿透时间仍相对较长,且随HCDs引入量的增加而快速延长,表明HCDs的引入极大提升Cu-BTC在苯的吸附竞争性。
(1)静态单组分测试结果显示,MIL-101对苯和水具有较大的饱和吸附量,这主要归因于MIL-101具有巨大的比表面积;采用低浓度含苯气体进行动态吸附测试,发现由于Cu-BTC具有更小的孔径和更多的不饱和金属位,其对苯具有相对较高的动态吸附量;但在含水条件下测试时,Cu-BTC对苯吸附性能低于MIL-101,表明苯和水分子在Cu-BTC上有相同的吸附位,且其对水分子有更强的吸附能力。
(2)采用葡萄糖浸渍碳化、HCDs浸渍负载和HCDs原位合成三种方法制备得到了碳点@MOF(CD@MOF)、浸渍-疏水性碳点@MOF(JZ-HCD@MOF)和原位-疏水性碳点@MOF(YW-HCD@MOF)三类复合材料。测试表明:CD@MOF复合材料的疏水性及苯吸附性能改善效果不明显;JZ-HCD@MOF苯吸附性能有所降低但疏水性显著提高;YW-HCD@Cu-BTC的苯的吸附性能和疏水性均显著提高。
(3)MIL-101的添加时间影响JZ-HCD@MIL-101复合材料的疏水性,其中JZ-HCD@MIL-101-0.25疏水性最强;随着HCDs溶液浓度的增加,JZ-HCD@MOF对苯和水的饱和吸附量逐渐降低;YW-HCD@Cu-BTC对水的吸附量逐渐降低,低压下对苯的静态平衡吸附量先增加后降低,其中YW-HCD@Cu-BTC-C1吸附量最大。
(4)YW-HCD@Cu-BTC对苯的动态吸附性能显著增强。无水条件下,YW-HCD@Cu-BTC-C1的穿透时间是Cu-BTC的5倍;有水条件下,复合材料的穿透时间仍相对较长,且随HCDs引入量的增加而快速延长,表明HCDs的引入极大提升Cu-BTC在苯的吸附竞争性。