论文部分内容阅读
北京,作为我国的首都,仍然面临着严峻的大气颗粒物污染。高浓度的气溶胶弥漫在空气中,不仅能够降低大气能见度,还可以影响天气气候,更重要的是会危害人体健康。气溶胶上述三大效应与颗粒物数浓度粒径分布密切相关。尽管先前已有大量的研究,然而大部分集中在地面,受到局地排放小粒子影响较为严重,直接或间接影响新粒子生成和粒子增长机制的研究。相比之下,城市高空粒子数谱受局地排放影响较小,能够更好地反映区域性特征和评估颗粒物的气候辐射强迫效应。为此,本研究依托北京325m气象塔,于2016年11月21日至12月13日和2017年6月1日至6月26日期间,利用扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪在260m和地面对颗粒物粒径谱分布进行了同步实时在线监测,重点研究了不同高度颗粒物数浓度的粒径分布特征,颗粒物数浓度谱分布的垂直差异及其与边界层气象要素的相互作用。 研究结果表明,260m和地面的颗粒物数浓度粒径分布存在明显的差异。在夏季,260m(10103±5325cm-3)平均颗粒物数浓度是地面浓度(11996±4616cm-3)的84%;而在冬季垂直差异更为明显,260m颗粒物数浓度为10065±5190cm-3,比地面数浓度(17878±8376cm-3)低44%。进一步分析表明,颗粒物数浓度垂直差异与颗粒物粒径大小有关,在夏季和冬季均呈现一致的趋势。从20nm到30nm左右,垂直差异增大;从30nm到300nm左右,垂直差异逐渐减小;对大于300nm的颗粒物,垂直差异再度增大。 影响颗粒物粒径分布垂直差异的主要因素包括三个方面:(1)边界层高度的日变化是颗粒物垂直差异日变化明显的驱动因素。白天,边界层抬升,垂直运动加强,使得颗粒物在不同高度混合较为均匀;而夜间,边界层趋于稳定,抑制了垂直运动的发展,地面排放源产生的颗粒物难以扩散到260m,使得垂直差异明显。(2)对不同高度颗粒物数浓度利用正交矩阵因子分解法(PMF)进行来源解析,结果表明,不同高度颗粒物来源的差异是形成颗粒物粒径分布垂直差异的另一重要原因。如300nm左右的颗粒物主要是区域背景颗粒物,因而在260m和地面具有较高的相关性,且垂直差异较小。而对一次排放源而言,地面浓度则显著高于260m,如冬季餐饮排放的颗粒物数浓度在260m为2481cm-3,比地面浓度(4657cm-3)低47%。(3)风、温度、湿度等气象要素的垂直分布不均匀,是导致冬季垂直差异更显著的主要原因。如持续的北风可以清除污染物,使得清洁天颗粒物的垂直分布均匀;而冬季南风向北风转变的过程中,有利于逆温的形成,使得260m颗粒物被快速清除,而地面由于天气静稳,污染物浓度持续较高,因而垂直差异极大。 新粒子生成是大气中颗粒物的主要来源,其持续的增长,甚至可以影响到大爱根模态颗粒物的垂直分布。本研究表明,260m受光化学反应影响更为强烈,导致其新粒子生成浓度高于地面。新粒子事件日,最高小爱根模态颗粒物浓度在260m处于6502到21165cm-3之间,明显高于地面(5655-16059cm-3),其粒子增长速率在260m处于2.3到9.0nm h-1之间,也普遍高于地面增长速率(2.1-7.8nm h-1)。 本文同时结合颗粒物化学成分和气态前体物的观测结果,对新粒子增长机制进行了一定的研究。结果表明在大气中二氧化硫浓度较低的情况下,有机组分更多地参与了新粒子的增长,260m亚微米细颗粒物中有机物质量分数的增加量也因而高于地面。而在大气中富含二氧化硫气体的情况下,硫酸盐在新粒子增长过程中的作用明显增强,而260m更高的二氧化硫浓度使得硫酸盐贡献率增长高于地面。