于中国第4次和第6次北极科考期间采用主、被动不同采样方法采集了北太平洋至西北冰洋大气和海水中多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)样品,获得了大空间尺度上PAHs在大气和表层海水中的含量、分布和来源及北冰洋中心海区PAHs的垂直分布特征等生物地球化学特征,探讨了PAHs的海-气界面过程,主要初步结论如下:2010年7-9月第4次北极科考期间,采用主动采样方法采集了表层海水和北冰洋中心海盆区垂直站位PAHs样品。表层海水中溶解态∑7PAH浓度范围为1.08-5.25 ng/L,平均浓度为2.00 ng/L,总体上呈现出从北太平洋到西北冰洋浓度逐渐下降的分布趋势,大气和洋流的长距离输送对PAHs的水平空间分布影响较大。溶解态∑7PAH的垂直剖面分布呈现表层富集、随深度增加浓度减小的特征,这一分布规律主要受到北冰洋水体垂直层化作用和水柱中颗粒沉降过程的影响。比值法判断PAHs来源表明,北太平洋至西北冰洋表层海水中PAHs来自于混合来源,主要来自于燃烧来源。海-气交换通量计算结果表明,2010年,北太平洋至西北冰洋,Acpy和Acp呈现微弱的挥发趋势,其它PAHs呈现明显的沉降趋势。2014年7-9月第6次北极科考期间,采用被动采样方法采集了走航大气和表层海水中PAHs样品。表层海水中自由溶解态∑11PAH浓度范围为1.83-16.19 ng/L,平均值为8.54ng/L。总体来看,∑11PAH浓度呈现出随纬度增加而减小的趋势。近岸来源、洋流的长距离输送对自由溶解态PAHs的水平空间分布影响较大。大气中气态∑9PAH浓度范围是0.67-12.55 ng/m3,平均值为3.57 ng/m3。气态∑9PAH总体呈现随纬度增加浓度减少的分布趋势。表层海水的挥发和气团迁移对气态PAHs的水平空间分布影响较大。比值法判断PAHs来源表明,北太平洋至西北冰洋海域的PAHs来自于燃烧来源。海-气交换通量计算结果表明,2014年,从北太平洋至西北冰洋,PAHs呈现净挥发趋势。以上海-气交换研究均采用双膜理论的方法,只考虑了污染物在气态和海水溶解态间的“扩散”过程,忽略了实际环境中PAHs在大气、海水中的溶解态与颗粒态分配平衡、干/湿沉降和降解等过程。此外,双膜理论假设界面两侧存在稳定的等效膜层和物质以分子扩散方式进行交换,这对于海洋环境难以成立。为了更真实、更全面地模拟PAHs的海-气界面过程,结合2010年所获PAHs数据,建立了白令海PAHs海-气相互作用的Level Ⅲ逸度模型。结果表明,∑7PAH的挥发、吸收、雨水溶解、湿颗粒沉降和干颗粒沉降通量依次为0.681、4.335、0.199、0.177和0.007 nmol/m2/d,总沉降通量大于挥发通量。至少在夏季,白令海PAHs仍表现出净沉降的趋势,因此高纬海区仍然是PAHs的“汇”。而较低分子量PAHs如Acpy和Acp,它们的沉降和挥发作用几乎达到平衡,环境中任何微小的扰动都可能导致其海-气界面的不平衡,使得这些化合物从北冰洋的储库中释放出来。PAHs由2010年净沉降向2014年净挥发趋势的转变主要是由于表层海水和大气中PAHs浓度的变化引起的,水温和海冰覆盖面积的减少也可以部分解释极地PAHs的这一转变过程。海-气界面过程研究是解决极地污染物“源汇”问题最直接、最有效的途径。以上研究均表明,在当前气候快速变化背景下,极地海水中半挥发性有机物的挥发与否正经历着转变的过程,其归宿问题还需要进一步地长期研究。本文后续的研究工作将主要围绕研究海域的扩展和逸度模型的完善展开。