磁性铋系复合光催化剂的制备及其对水体中典型止痛药的降解研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:l342016022
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
残留于水体中的止痛药对水生生物及人类具有慢性毒性的风险,而具有降解有机污染物能力的半导体光催化剂近年来引起学者们的广泛重视。铋系光催化剂因其可见光响应能力强、禁带宽度窄及稳定性良好等特点也备受关注。然而,光生电荷易复合、纳米颗粒易团聚、光催化活性不高、不易回收等缺点限制了一元铋系光催化剂的实际应用。因此,本论文针对上述存在的问题制备了三种易回收、高催化活性的磁性铋系复合光催化剂,以水体中典型止痛药卡马西平、双氯芬酸、布洛芬(初始浓度:10 mg/L)为目标污染物,对比分析了制备的磁性铋系复合光催化剂与一元光催化剂的催化性能,探究了常见离子与共存物质对其催化性能的影响,阐明了光催化剂降解止痛药的机理及降解产物路径,证明了制备的磁性铋系复合光催化剂具备良好的再生利用性能,为水体中残留止痛药的去除及铋系光催化剂的应用提供理论数据和技术支撑。本论文主要研究内容和成果概括如下:1.通过改良的一步水解法制备了磁性生物炭基铋系复合光催化剂Fe3O4/BiOBr/BC。管状芦苇生物炭(BC)的引入有效地解决了BiOBr纳米颗粒易团聚的问题,提高了光生电荷的分离率,在3小时(h)节能LED可见光照射下,Fe3O4/BiOBr/BC对卡马西平(CBZ)的去除率高达95.51%。pH对Fe3O4/BiOBr/BC降解CBZ的影响不明显,表明其具有更广泛的实际应用性。水体中常见的阴离子(Cl-、NO3-、SO42-)及溶解性有机质(DOM)在一定程度上对催化降解反应表现出促进或抑制作用。自由基捕获实验结果表明Fe3O4/BiOBr/BC对于CBZ的高催化活性归因于·O2-和·OH的贡献。结合高分辨质谱技术(HRMS)分析,共有15种主要中间产物和2种开环产物被检测出。五轮重复利用实验结果进一步说明光催化剂Fe3O4/BiOBr/BC具有良好的再生利用性能。2.通过水热法和光沉积法制备了磁性生物质碳量子点基铋系复合光催化剂Fe3O4/BiOBr/CQDs。直径约为57 nm的玉米芯生物质碳量子点(CQDs)和球状Fe3O4颗粒成功负载至片状BiOBr表面。因CQDs优异的光吸收性和电子转移能力,Fe3O4/BiOBr/CQDs的催化活性明显提高,进一步提高了止痛药CBZ的去除效率,在2 h节能LED可见光照射下,引入4 mL CQDs的复合光催化剂Fe3O4/BiOBr/CQDs(FeBrCQDs-4)对CBZ的去除率高达99.52%。弱酸性、中性及碱性环境中,FeBrCQDs-4对CBZ降解均具有高效的光催化活性。Cl-、SO42-、DOM的存在都在一定程度上抑制了CBZ光降解,而NO3-对CBZ光降解过程的影响可以忽略。·O2-和h+是反应体系中主要的活性物种,主导了CBZ的3种可能降解路径。Fe3O4/BiOBr/CQDs稳定性强,可重复利用去除CBZ。3.通过溶剂热法制备了形貌为纳米球状/纳米棒状/纳米片状的新型磁性铋系异质结光催化剂Fe3O4/Bi2S3/BiOBr。BiOBr上表面能较高的(0 0 1)及(1 1 0)晶面的增强有利于光催化剂Fe3O4/Bi2S3/BiOBr催化活性的提高,分别在40分钟(min)及30 min可见LED光照射下,双氯芬酸(DCF)及布洛芬(IBU)的去除率可达93.81%和96.78%。原始DCF溶液pH条件有利于光催化降解进程,酸性及中性环境下IBU去除效率明显高于碱性环境。水体中Cl-、NO3-、SO42-及DOM在一定程度上对DCF及IBU的降解表现出促进或抑制作用。h+和e-分别是DCF及IBU降解过程中的最主要的活性物种。降解过程中,DCF及IBU溶液内分别检测出12和9种主要中间产物。良好的重复利用性表明光催化剂Fe3O4/Bi2S3/BiOBr对于水体中止痛药的去除具有一定的应用价值。
其他文献
6-氰基-(3iR,5R)-二羟基己酸叔丁酯、(S)-4-氯-3-羟基丁酸乙酯(CHBE)是他汀类药物的重要手性砌块和药效基团,由于化学和光学选择性要求高而成为他汀类药物合成的重点和难点。论文建
土壤风蚀是风对地表土壤的侵蚀、搬运和堆积的过程,是风与地表颗粒相互作用的过程。土壤风蚀破坏地表,造成地表细颗粒物质和土壤养分损失,导致土地沙漠化或贫瘠化。在干旱、
随着我国经济的快速发展,巨大的商业需求刺激着我国低空开放战略的实施,我国计划在2013.年全面进行低空开放改革,届时,井喷似的商业飞行活动将.会给我国的空中交通管制带来严
量子计算与量子信息是以用量子力学系统为基础进行的信息处理任务为主要研究对象.纠缠现象是量子力学的独特资源,在量子计算与量子力学的大多数应用上起着关键作用.算子理论
目的 通过临床试验研究,观察独活寄生汤对小切口腰椎板减压联合低温等离子髓核成形术治疗退行性腰椎管狭窄症的辅助疗效,为临床治疗方案提供选择依据。方法 理论部分通过对古
为了监测水电工程的坝基渗流状况,预测预报未来坝基渗流场的发展形势,防止坝基渗透破坏和大坝失稳,在兴建水库大坝时,将会在坝基各部位埋设较多监测位移、温度和扬压力等的仪器,通过监测仪器的反馈,可以了解各测点处的位移变化、实时温度和实时扬压力等,从而大致了解坝基渗流场的性态。通过对典型坝段实测资料的时序过程线分析和逐步回归分析,依据典型坝段实际情况做渗流数值模拟分析,得到主要研究成果与结论如下:(1)典
2008年的金融危机给世界经济带来了巨大的冲击,各国为有效防范和化解金融风险进行了许多探索和实践。在当前经济下行的大环境下,我国商业银行不良贷款率和企业杠杆率都比较高
本论文工作通过在吡咯和三苯胺单体上引入具有电化学活性的氧氮自由基和三苯胺基团,成功制备出了一系列新型的具有电化学活性的吡咯、三苯胺衍生物单体:N-取代吡咯丁酸-4-(1-
生物柴油是常见的可替代石化能源的可再生资源之一。本文以生物柴油加氢脱氧制备的直链烷烃(C15~C18)为模型物,以HT3976作为加氢裂化催化剂,在固定床反应器上,对生物烃加氢裂
穿堤建筑物稳定性研究是堤防工程勘测、设计、施工、运行中重要研究对象。洞庭湖区穿堤建筑物大多修建在软土地基上,极易出现不均匀沉陷、裂缝、滑动等结构性破坏。本文针对东保闸穿堤建筑物破坏机理问题,以东保闸穿堤涵管为研究对象,结合e~p曲线的特征分析,改进了基于压缩实验的邓肯张参数(K、n、G、F)估计方法,采用三维弹塑性有限差分法分析研究了东保闸穿堤涵管滑移变形的影响因素,研究了涵管及八字墙结构的抗滑稳