【摘 要】
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目前乳腺癌已成为全世界最常见的癌症,增长趋势迅速,已经对广大女性的健康造成很大威胁,早期的诊断和同步治疗对提高乳腺癌患者存活率具有重大意义。纳米材料由于其多功能性而被人们广泛应用于生物医学材料的制备。设计具有诊断功能与治疗功能于一体的纳米诊疗剂是解决癌症治疗的有效方法。普鲁士蓝由于其较高的生物安全性,良好的光热性能以及成像功能而被广泛应用于癌症的治疗。但是,普鲁士蓝作为纳米诊疗剂本身也有一定的局限
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目前乳腺癌已成为全世界最常见的癌症,增长趋势迅速,已经对广大女性的健康造成很大威胁,早期的诊断和同步治疗对提高乳腺癌患者存活率具有重大意义。纳米材料由于其多功能性而被人们广泛应用于生物医学材料的制备。设计具有诊断功能与治疗功能于一体的纳米诊疗剂是解决癌症治疗的有效方法。普鲁士蓝由于其较高的生物安全性,良好的光热性能以及成像功能而被广泛应用于癌症的治疗。但是,普鲁士蓝作为纳米诊疗剂本身也有一定的局限性,比如光热性能不可调控、在肿瘤微环境中催化效率较低等。基于此我们设计了稀土掺杂的普鲁士蓝用于乳腺癌的纳米诊疗剂,基于构效关系调控普鲁士蓝性能以实现对乳腺癌的诊疗一体化。本论文的工作主要从以下几个方面展开:第一章中,首先介绍了常见的癌症诊断手法,包括肿瘤标志物检测、基因检测、X射线与CT检测、磁共振成像以及荧光成像等方法,阐述了每种方法的应用特点及限制。接着比较了几种癌症常见的治疗方法的优缺点,分析了单一模态治疗方法的不足和发展多功能纳米诊疗剂的目的和意义。最后阐明了本论文的研究目的及拟开展工作,纳米诊疗剂的合成思路与其预期的诊疗效果。第二章中,通过调控Gd3+和Tm3+掺杂的比例,合成了系列双稀土掺杂的普鲁士蓝纳米粒子,并筛选出具有最佳形貌、最强光热性能、最优荧光的稀土掺杂的普鲁士蓝纳米粒子Gd/Tm-PB。然后将具有酸响应功能的咪唑类金属有机框架ZIF-8包裹在Gd/Tm-PB表面,进而在表面修饰聚多巴胺（PDA）形成了复合纳米材料Gd/Tm-PB@ZIF-8/PDA。通过SEM、TEM、XRD、FTIR等表征方法证明了其形貌和结构。通过测定T1/T2磁共振成像（T1/T2-MRI）和荧光成像（FOI）验证了Gd/Tm-PB@ZIF-8/PDA多模成像的能力。探究了Gd/Tm-PB@ZIF-8/PDA在808nm激发条件下的光热性能,证实了优异的光热转换能力。将盐酸阿霉素（DOX）用作药物模型,通过在不同pH和不同浓度谷胱甘肽（GSH）的条件下的释放实验证实了pH/GSH双响应释放功能。通过细胞毒性实验、小鼠实验证明了Gd/Tm-PB@ZIF-8/PDA对乳腺癌细胞具有化疗/光热治疗协同治疗的作用。实验结果证明Gd/Tm-PB@ZIF-8/PDA是一种集多模态成像、pH/GSH双响应释药及优异光热性能于一身的多功能纳米诊疗剂。第三章中,针对稀土掺杂的普鲁士蓝潜在的催化治疗的性能,拟合成集化疗/光热治疗/催化治疗于一体的稀土掺杂的普鲁士蓝纳米粒子。通过共沉淀法合成了Yb3+、Gd3+、Tm3+三种稀土离子掺杂的普鲁士蓝纳米粒子,并比较不同稀土离子参杂的普鲁士蓝纳米粒子的光热性能和催化性能,筛选出最优光热性能和催化性能的稀土离子掺杂的普鲁士蓝Yb-PB。通过XRD、FTIR、和EDS等确定了其结构。然后将具有GSH清除能力的PDA包裹在Yb-PB的表面,得到了复合纳米材料Yb-PB@PDA。通过一系列表征手段证实了研究了光热转换效率及光热稳定性,证实了其红外热成像功能。通过MB催化降解实验证实了Yb-PB@PDA优异的催化性能,并能在高谷胱甘肽浓度的条件下能够产生较多的羟基自由基（·OH）。通过实验验证了近红外激光的照射可以产生更多的·OH,说明Yb-PB@PDA在肿瘤微环境中有较高的催化效率。通过在不同pH和不同浓度谷胱甘肽（GSH）的条件下的释放实验证实了pH/GSH双响应释放功能,且在808nm近红外激光照射下能够释放更多的药物,有望杀死更多的癌细胞。因此,Yb-PB@PDA是集诊断与光热治疗/化学动力学治疗/化疗于一体的纳米诊疗剂。
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