本论文综合运用矿物学、矿物材料学、晶体化学等理论知识,研究了湖南煤系隐晶质石墨的结构有序度及煤在石墨化过程中的结构演变规律。以不同石墨化度的煤系石墨为原料,通过氧化还原法和液相剥离法分别制备了氧化石墨烯、还原氧化石墨烯和液相剥离石墨烯,对制备石墨烯过程中各个阶段产物的化学成分、形貌、结构缺陷程度等进行了表征,并详细阐述了在制备各种石墨烯过程中石墨结构的变化规律,分析了石墨结构有序度与石墨烯产率的关系及影响机理。以湘南郴州鲁塘,湘中新化县石巷里、稗冲、胜利矿区煤系石墨为研究对象,通过XRD、XPS、Raman、TEM等表征手段,系统考察了其化学成分、矿物成分和结构等矿物学特征。研究发现,石墨与岩浆岩体的距离越近,变质程度越高。胜利、稗冲、石巷里、鲁塘煤系隐晶质石墨的石墨化度分别为39.4%、57.8%、68.8%、80.6%,C/O 比率分别为 12.62、13.20、29.01、31.76,ID/IG 比值分别为1.88、1.32、0.75、0.46。由此可知,变质程度的升高表现为石墨化度和C/O比率的上升,以及缺陷率的下降。此外,随着石墨化度的上升,TEM图像中选区电子衍射花样由弥散的衍射环逐步过渡为标准六边形衍射斑点,证明石墨晶格结构有序度明显升高。通过深入分析不同石墨化度煤系石墨的结构与成分特征,发现石墨化度较低的样品中,在碳六元环之间随机分布着五元环和七元环,一些碳原子上还连接有O、H、N、S等杂原子。多个五元环和七元环连接起来可引起碳层弯曲,形成“无序畴”,从而导致石墨平均层间距变大。无烟煤石墨化的过程,伴随着O、H、N、S等杂原子的脱除,以及翘曲结构的平面化,也就是“无序畴”完全演化为石墨理想晶体结构“有序畴”的过程。利用XPS、XRD、Raman和TEM对不同石墨化度样品进行综合分析,将煤石墨化过程划分为4个阶段,每个阶段对应不同的碳层结构类型。(1)完全未石墨化阶段(石墨化度g<40%),碳层整体表现为不规则“涡层结构”;(2)低石墨化阶段(石墨化度40%