绿色表面活性剂改性堇青石催化剂的制备及其在SCO脱硝中的机理研究

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本文选取堇青石作为催化剂载体,以Mn系氧化物作为活性组分,并联合表面活性剂对其进行改性,将制得的双金属催化剂应用在选择性催化氧化脱硝(SCO)工艺中,探究其对脱硝效果的影响,并对其机制进行分析。通过探究绿色表面活性剂的饱和吸附曲线,表面张力以及Zeta电位,得到绿色表面活性剂最优配制条件;制备不同绿色表面活性剂改性堇青石催化剂,将其分别置于SCO脱硝装置中评价进行反应,得到最优绿色表面活性剂改性堇青石催化剂;通过调节绿色表面活性剂溶液的pH,研究酸碱条件对催化剂脱硝效果的影响。改变焙烧温度、焙烧时间,探究焙烧条件对催化剂的影响采用等体积浸渍方法,筛选最优双金属负载催化剂及其负载比例;通过改变表面活性剂及双金属负载顺序,探究制备顺序对催化剂活性的影响;通过XPS、XRD、SEM、FITR检测对催化剂的活性进行分析,进一步确定催化剂的脱硝机理。实验结果表明:①绿色表面活性剂的临界胶束浓度(CMC)为0.04%;②经过浓度为0.04%的绿色表面活性剂改性后的堇青石,脱硝效果明显提高,其中TEP-CR脱硝效率明显优于APG-CR、AEO-CR、MAP-CR、AEC-CR、LAD-CR、BS12-CR催化剂;③改变酸碱环境对TEP-CR催化剂脱硝效率有一定影响,且越接近其pHpzc值即零电荷点,TEP-CR催化剂吸附性能越佳,脱硝性能越强;④金属负载型催化剂的最优制备条件为,马弗炉的焙烧温度450℃,焙烧时间3h;⑤MnO_x-CuO_x/CR催化剂,优于MnO_x-FeO_x/CR、MnO_x-CoO_x/CR、MnO_x-CeO_x/CR催化剂;⑥MnO_x-CuO_x/CR催化剂最优MnO_x:CuO_x比例为2:1;⑦改变MnO_x-CuO_x/TEP-CR催化剂负载顺序,得出最优的制备顺序为MnO_x/TEP+CuO_x+TEP。
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