石墨烯基单原子催化体系由于其高催化活性和经济性具有良好的催化应用前景。催化体系的结构稳定性与催化性能由位点附近的电子结构所决定。双层石墨烯体系的电子结构与上、下层晶格失配结构有着密切的关系,而摩尔云纹是双层石墨烯体系晶格失配结构的重要表征手段,并由上、下层石墨烯相对旋转角度完全决定。本文目标是通过泛函密度理论（DFT）计算对具有不同相对旋转角度的双层石墨烯单原子催化模型的结构稳定性及吸附性进行研究,并寻找体系结构特征与两者之间的联系。本文工作中,我们定义了用来定量描述双层石墨烯结构失配程度的几何参数,并建立失配参数与云纹结构及位点失配类型的对应关系。通过失配参数的计算,我们系统的建立了单原子石墨烯催化模型体系并对具有不同角度和位点的模型的结合能及吸附能进行了DFT计算。通过将计算结果与结构中的元胞尺寸、旋转角度、及各种键长、键角进行相关性分析。我们观察到催化体系结构稳定性及催化性能与周期性元胞尺寸之间存在一种单调-分层式的混合变化规律,其中,结合能以单调变化为主导,随元胞尺寸的增加而升高（稳定性下降）,而吸附能变化以分层模式为主导,且相同层级内吸附能随尺寸增加而降低（吸附性能提高）。两者相结合使得吸附能与结合能之间呈现类似V字型的变化规律,意味着某些特定的元胞尺寸对应了结构稳定性与吸附性能的最优组合。同时,元胞的尺寸与相对旋转角之间能够通过理论公式进行联系,将其与吸附能及结合能随尺寸的变化关系相结合即能够的得到结构稳定性与催化性能随角度的变化关系。此外,我们还通过初步的电子态密度分析观察到体系的总态密度在费米能级附近的对称性随着旋转角度的变化呈现出一定的差异。