纳米Cu2O及其复合物的制备与光催化性能研究

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随着科学技术的发展,光催化技术以其直接利用太阳光、对污染物矿化彻底、对反应要求低、没有二次污染、操作简单等优点,成为了最具有研究价值的技术之一,在处理废水、废气等领域也得到了广泛的应用。然而,单一的光催化材料在降解效率、催化剂稳定性等方面均存在缺陷,如何提高催化剂的催化活性成为了光催化领域的新课题。本文主要对半导体材料Cu2O进行了改性,利用改变Cu2O的形貌、负载导电性能良好的石墨烯(GO)及半导体复合的方法对其催化性能进行改良,研究了改性后的光催化剂在模拟太阳光的条件下对污染物的降解情况,进而总结了催化剂通过特定方法改良催化剂后,对光催化实验的影响。实验中,首先通过简单一步还原法得到Cu2O量子点,在此基础上,采用生长法直接负载GO,成功制备Cu2O-QDs/GO复合型光催化剂;为了进一步提高催化剂的催化活性及其稳定性,通过一步水热法成功制备了CeO2-QDs/nano-Cu2O复合催化剂。通过XRD、XPS、DRS、TEM等手段,对催化剂的形貌、组成、性质等进行表征。在光催化降解实验中,通过对罗丹明B的降解动力学进行分析,讨论了复合催化剂的降解机理。经过多种表征方法的综合测试,通过不同方法制备的Cu2O、Cu2O-QDs/GO中Cu2O的直径均在10 nm左右,且均匀负载在片层GO上;复合型光催化剂CeO2-QDs/nano-Cu2O混合均匀,CeO2的直径为7 nm左右,Cu2O的直径在35 nm左右。实验中,在模拟太阳光下,以罗丹明B为目标污染物,光催化实验结果如下:(1)复合催化剂Cu2O-QDs/GO中GO的最佳掺杂量为7%,复合催化剂CeO2-QDs/nano-Cu2O最佳制备条件为180℃,氢氧化钠浓度为8 mol/L;在催化剂添加量为1 g/L,污染物初始浓度为10 mg/L,污染物初始pH在10左右时,光催化效果达到最佳。(2)在上述最佳实验条件下,不同复合光催化剂Cu2O-QDs、Cu2O-QDs/GO、CeO2-QDs/nano-Cu2O对污染物的降解效率分别为61.3%,85.6%,93.8%。(3)对催化剂稳定性考察中,复合催化剂Cu2O-QDs/GO在四次重复后降解率为75.1%;CeO2-QDs/nano-Cu2O在五次重复后降解率为74.1%。本文简单讨论了改性后的催化剂的光催化降解机理:通过改变催化剂颗粒尺寸,成功制备Cu2O-QDs,同时负载导电性能良好的GO,有效转移光生电子,减小电子-空穴的复合,从而提高光催化效率;复合催化剂CeO2-QDs/nano-Cu2O是通过构建p-n异质结,利用自身电场及能带的相对位置共同作用,提高电子-空穴的分离效率,提高光催化效率。
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