长三角地区臭氧对其前体物减排的响应和来源解析

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自2013年“大气污染防治计划”政策实施后,长三角地区人为源氮氧化物(NOx)排放量大幅下降,而地表臭氧浓度呈现不断增长的趋势,很大程度上取决于臭氧和其前体物(NOx和挥发性有机物(VOCs))的非线性关系。由于臭氧对其前体物的敏感性在时间和空间上存在很大的差异,本文使用GEOS-Chem模式系统分析了2015年和2017年5-10月期间长三角地区(特别是南京、上海和杭州地区)地表臭氧浓度对人为源NOx和VOCs排放联合控制的响应,从而获得不同月份、不同地区和高污染事件时最有效的VOCs/NOx减排比;利用GEOS-Chem示踪臭氧模拟量化本地排放和区域输送对长三角地区臭氧的贡献。主要得出以下结论:(1)在2017年(2015年)5-9月期间,长三角大部分地区位于过渡区,但是具有高人为源排放的地区包括上海和江苏南部(上海、江苏南部和浙江北部)地区属于VOCs控制区。在10月时,基本上整个长三角地区都属于VOCs控制区。总体上,减少VOCs排放量是控制长三角地区臭氧浓度最有效的方法。此外,由于近年来NOx排放量的下降,长三角地区正由VOCs控制区转化为过渡区。(2)南京地区在2017年5-6月和9-10月(2015年5-10月)属于VOCs控制区,7-8月时为过渡区。当VOCs/NOx减排比为1:1时,可以抑制2017年5月、6月和9月(2015年5-9月)南京地区的臭氧;10月时减排比需要达到2:1。上海地区在5-10月为VOCs控制区,当减排比为1:1时可以抑制2017年5-9月(2015年7-9月)的臭氧浓度,其他月份减排比需要大于2:1。杭州地区在5-9月属于过渡区,在10月属于VOCs控制区。只降低NOx的排放量可以抑制杭州地区5-9月的臭氧,但是在10月VOCs/NOx减排比需要达到1:1才能降低臭氧浓度。2017年三个城市的城区和郊区臭氧对其前体物敏感性分析显示,南京城区(上海城区)在5月、6月和8-10月(5-10月)为VOCs控制区,在7月为过渡区。南京郊区在5月、6月、9月和10月为VOCs控制区,7-8月为过渡区;上海郊区在5月和10月为VOCs控制区,而在6-9月为过渡区。杭州城区和郊区均在5-9月为过渡区,10月为VOCs控制区。在2017年7月22日-27日的高污染事件期间,三个城市都属于过渡区,控制VOCs和NOx排放量都能控制臭氧高污染。(3)GEOS-Chem示踪臭氧模拟结果显示长三角地区的臭氧污染是在本地生成、区域传输和远距离传输联合作用下形成的。本地生成的臭氧(19.0~50.7%)是江苏和上海、浙江和中国中东部地区月均臭氧浓度最大的贡献源;来自长三角地区以外区域的臭氧贡献在春季和秋季时(42~76.0%)比在夏季时(23.3~51.8%)更大。
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