【摘 要】
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本论文的研究内容主要集中在一类新型光致变色[2]轮烷分子的设计与合成,并系统研究了它们在紫外/可见光刺激条件下的双重光谱变化性质。主要包括以下两个部分:在第一部分中,
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本论文的研究内容主要集中在一类新型光致变色[2]轮烷分子的设计与合成,并系统研究了它们在紫外/可见光刺激条件下的双重光谱变化性质。主要包括以下两个部分:在第一部分中,通过穿线-封端法合成了两类由哑铃状轴线部分和缺电性四价紫精环蕃(CBPQT4+)组成的双稳态[2]轮烷分子R1和R2。在其轴线上分别引入光响应性的偶氮苯单元(AB)和富电性的1,5-萘二酚(DNP)单元(R1)或者二氟联苯胺(DFBZ)单元(R2)作为两个不同识别位点。通过核磁1H NMR谱和13CNMR谱以及高分辨质谱分别对R1和R2的进行了结构表征。在第二部分中,通过核磁和紫外-可见光谱实验系统研究了上述双稳态[2]轮烷分子在乙腈溶剂中的光致变色行为。结果表明,在紫外/可见光照射条件下,可以激发AB单元进行可逆的顺/反异构,从而驱动CBPQT4+大环在轴线上进行穿梭运动。当分子处于反式光稳态PSSE时,大环倾向于与反式AB单元络合;而处于顺式光稳态PSSz时,大环则倾向于与DNP或者DFBZ单元络合。这就使得R1和R2表现出双重光谱变化的性质:一重光谱变化由AB模块的顺反异构引起;第二重光谱变化则来自于AB模块发生E(反式)→Z(顺式)光异构化后造成的DNP(?)CBPQT4+或者DFBZ(?)CBPQT4+复合物电荷转移(CT)吸收峰的增强。由于CT吸收峰长波段部分处在不与AB模块的吸收光谱相重叠的区域,因此选择该CT吸收峰对分子信息进行读取时,不会引起AB模块发生光异构化;从而赋予这类光致变色[2]轮烷分子具有无损光学读取的特性。
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