【摘 要】
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21世纪以来,随着世界经济的迅猛发展,化石能源被大量消耗,能源短缺和环境污染等问题日趋严重。生物柴油作为一种有潜力替代传统石油基柴油的新型清洁能源被广泛的研究和应用,随着生物柴油业的高速发展,副产物甘油的量却早已供大于求,如何对大量过剩的甘油进行有效转化引起了国内外众多学者的兴趣。在甘油的众多转化研究中,甘油丙酮缩醛反应因可生成主产物为丙酮缩甘油（solketal）这种可用作含氧燃料添加剂、表面活
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21世纪以来,随着世界经济的迅猛发展,化石能源被大量消耗,能源短缺和环境污染等问题日趋严重。生物柴油作为一种有潜力替代传统石油基柴油的新型清洁能源被广泛的研究和应用,随着生物柴油业的高速发展,副产物甘油的量却早已供大于求,如何对大量过剩的甘油进行有效转化引起了国内外众多学者的兴趣。在甘油的众多转化研究中,甘油丙酮缩醛反应因可生成主产物为丙酮缩甘油（solketal）这种可用作含氧燃料添加剂、表面活性剂、食品添加剂、有机合成中间体和消毒剂等的物质,而逐渐引起关注;甘油和丙酮的缩醛化反应是一个典型的酸催化放热反应。开发应用于该反应的高活性的固体酸催化剂具有重要意义。本文采用离子交换法制备了一系列磷钨杂多酸盐催化剂,评价了这些催化剂在甘油丙酮缩醛反应中的催化性能,并使用XRF,N2吸附-脱附实验,X射线电子衍射,傅里叶变换红外,扫描透射电镜,氨气-程序升温脱附、水-程序升温脱附和吡啶吸附红外实验等多种手段对催化剂进行了表征。讨论了焙烧温度、反应时间、催化剂用量、丙酮甘油原料比等因素对甘油丙酮缩醛反应制丙酮缩甘油的影响。论文取得以下结果:1、以磷钨杂多酸（HPW）为原料,采用离子交换的方法成功制备了单阳离子取代的磷钨杂多酸盐催化剂Zr0.6H0.6PW、Cu1.2H0.6PW、Fe0.8H0.6PW和Zn1.2H0.6PW。这些催化剂保持了杂多酸的keggin结构,并形成了新的Lewis酸位。本文还在Zr0.6H0.6PW的基础上引进NH4+,制得（NH4）0.5Zr0.5H0.5PW催化剂,表征结果表明:相较于Zr0.6H0.6PW而言,（NH4）0.5Zr0.5H0.5PW是一种具有比表面积更大、颗粒更小的介孔材料,且该催化剂上的Lewis酸和Br（?）nsted酸酸量都有显著提升,同时NH4+的加入量使得催化剂的疏水性能大大增强,且对总的强酸量也有一定的影响。2、详细考察了制备获得的一系列单、双阳离子取代的磷钨杂多酸盐催化剂在甘油丙酮缩醛反应中的催化性能。实验结果表明,阳离子的种类与催化剂的活性有一定的影响,且其活性按 Zr0.6H0.6PW>Cu1.2H0.6PW>Fe0.8H0.6PW>Zn1.2H0.6PW 依次递减。在这些单阳离子改性的杂多酸催化剂中,Zr0.6H0.6PW催化剂的催化性能最好,在室温下,反应1小时可获得74.37%的甘油转化率、99.58%的丙酮缩甘油选择性;而加入了 NH4+的双阳离子（NH4）0.5Zr0.5H0.5PW催化剂在相同的条件下能获得90.48%的甘油转化率和99.82%的丙酮缩甘油选择性,并且该催化剂在重复使用多次后,仍表现出良好的稳定性。
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